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分子磁体由于其在高密度信息存储设备、量子计算机及自旋分子电子学期间方面有着潜在的应用价值,引起了人们的广泛兴趣。很多结构新颖性质突出分子磁体已经被报道,其中主要包括了单分子磁体、单链磁体、高有序温度磁体、光磁和自旋交叉化合物等。在分子磁体研究领域,氮氧自由基不仅可以作为一个出色的有机自旋载体,而且还可以传递磁耦合作用,引起了各国科学家的关注。本论文主要围绕以2-嘧啶作为取代基的Ullman型氮氧自由基(NIT-2-Pm和IM-2-Pm)构筑桥连过渡金属或稀土金属的单分子磁体,主要开展了以下工作:首先合成了两例未见报道的2-嘧啶-氮氧自由基1(NIT-2-Pm)和其半臂还原型自由基2(IM-2-Pm)。以NIT-2-Pm和IM-2-Pm为终端配体或者桥连配体,与不同的过渡金属盐反应,得到了化合物3-7,详细地研究了它们的结构和磁性。其中化合物3和4是单核金属双自旋体系,仅表现出顺磁的行为,不是单分子磁体。化合物5和6是氮氧自由基桥连双核金属三自旋体系。化合物5和6在零场下并没有表现出频率依赖的性质,而在加了一个1kOe的外场之后,表现出了频率依赖的性质。由于化合物5中MnⅡ是磁各向同性的,只是表现出了场致的频率依赖行为,不是单分子磁体。化合物6是场致单分子磁体。根据Arrhenius公式拟合得到化合物6在1 kOe外场下的能垒是13.5 K,表明自由基有效传递了磁耦合。化合物7在零场或加场下均未观察到频率依赖的现象,不是单分子磁体。其次用氮氧自由基NIT-2-Pm作为桥连配体分别与Tb(hfac)3·2H2O,Dy(hfac)3·2H20,Ho(hfac)3·2H20,Er(hfac)3·2H2O 反应得到 了单核双自旋化合物 8-11,这四个化合物在零场均表现出了频率依赖的单分子性质,但交流磁化率虚部在2 K以上并未出现峰值,加1kOe直流场也不能有效抑制量子隧穿效应,在1kOe以上进一步增加磁场并不能有效地减慢弛豫过程。用Im-2-Pm与Er(hfac)3·2H2O反应得到了单金属化合物12。还得到了由NIT-2-Pm桥连双核稀土金属三自旋体系的化合物13-18,其中仅Dy化合物14表现出了单分子性质,化合物13,15和16仅表现出顺磁性。以上述工作为基础,用氮氧自由基NIT-2-Pm作为桥连配体先后与Dy(hfac)3·2H2O和Mn(hfac)2·2H2O反应,得到了一例由NIT-2-Pm桥连Dy和Mn的化合物19。该化合物的磁学性质研究显示出了频率依赖的特性,是一例稀有的由氮氧自由基桥连不同周期金属的单分子磁体。在该化合物中自由基配体和MnⅡ离子之间存在着典型的反铁磁相互作用,自由基与DyⅢ之间也是反铁磁相互作用。最后我们还合成了两例三氮氧自由基20和21。对氮氧自由基20的磁性研究表明,分子内自由基的主要作用是反铁磁相互作用,表现出顺磁性。