液相射频放电等离子体降解水中三氯甲烷和腐殖酸的研究

来源 :大连海事大学 | 被引量 : 5次 | 上传用户:huaweihbl999
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三氯甲烷(CHCl3)属于常见的卤代有机污染物,广泛应用于工业生产生活中,也可由氯法消毒产生,长期接触对人体健康有严重危害。腐殖酸(HA)广泛存在于天然水体中,是氯法消毒生成三氯甲烷反应的前驱物质,同时也可增加患大骨节病的概率、引起水体浑浊等环境问题。近年来,液相射频等离子体因为具有击穿电压低,可在常压发生,能量效率高等特点而逐渐得到了越来越多的关注。本研究自行设计了液相射频等离子体发生装置,研究了其对三氯甲烷和腐殖酸的降解效果,主要结论如下:(1)通过发射光谱检测到液相射频等离子体中主要产生的自由基为.OH和·H,电导率范围在0.10~0.80mS/cm时,·OH的发射强度随着电导率的增大而增强;电导率范围在0.80~6.00mS/cm时,.OH的发射强度随着电导率的增大而减弱;(2)提高溶液初始pH、添加自由基清除剂、NO3-可以提高CHCl3的去除率,HCO3-可以起到缓冲作用和消耗·OH间接提高·H浓度的作用,产物无污染,是提高CHC13去除率的理想物质;主要降解中间产物为HCOOH、H2C2O4和CH2Cl2,·H和eaq-是引发CHCl3脱氯的关键物质,并对有机酸和二氯甲基自由基的产生和转化起到重要作用,·OH则主要对有机酸的降解做出贡献,最终产物为CO2、H2O和HCl,放电过程中的局部高温对CHCl3的富集和热解也有助于其去除;液相射频等离子体技术也可对CH2Cl2进行有效去除,机理与CHCl3类似;(3)加入Fe2+与溶液中产生的H202形成Fenton反应协同处理HA取得了很好的效果,最佳pH范围为3.50~5.50,当HA初始浓度30mg/L时,最佳Fe2+投加浓度为20mg/L,去除率可达90.23%;对于高浓度的HA溶液也有良好的去除效果,Fe2+初始浓度20mg/L,HA初始浓度60mg/L时,HA去除率可达95.33%;经放电处理后HA的芳香度减弱,大分子被分解为小分子,C=C、C-O、羟基强度下降,而-CH-的强度有所增加。
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