论文部分内容阅读
太阳能光解水制氢是一个极具挑战性的研究课题。由于TiO2具有无毒、廉价、稳定等优点,使其在众多半导体光催化剂中脱颖而出,成为光催化研究领域的核心。本文采用水热合成方法通过改变钛源及制备条件,合成了一系列具有不同形貌的TiO2光催化剂,利用SEM、TEM、XRD、DRS、XPS等方法对样品进行了表征,并对样品的光催化制氢性能进行了评价,研究了煅烧温度、形貌以及表面修饰等因素对光催化制氢性能的影响。具体研究内容和结果归纳如下:1.以钛酸四丁酯为原料通过水热法合成TiO2微球体。SEM分析表明,TiO2微球体直径为5-10μm,表面光滑,大小均一。为提高TiO2微球体的光催化制氢效率,分别对所合成的样品进行负载贵金属Pt和煅烧处理。实验结果表明,Pt负载可以明显提高TiO2微球体的光催化活性,Pt负载量的最佳值为1.2%,光催化分解水产氢速率为2.585mmol/g/h。并对其循环稳定性进行了测试,结果表明,Pt/TiO2微球体的光催化性能较为稳定。此外,煅烧也会影响TiO2微球体的光催化活性,煅烧的最佳温度为500℃,此时光催化活性较高,这归因于结晶度的提高以及锐钛矿相和金红石相的协同作用。2.以钛酸四丁酯和氢氟酸为混合液,采用水热法合成暴露有{001}晶面的TiO2纳米片。通过SEM与TEM分析可知,其形貌为结构规整的长方形纳米片,长约50-60nm,厚度约6-10nm。为增强其可见光光催化活性,利用浸渍光照还原法在TiO2纳米片上负载贵金属Au。DRS分析表明,负载Au的TiO2纳米片在可见区出现一个宽的吸收带。并研究了Au负载量不同对光催化性能的影响。实验结果表明,当Au的负载量为0.2%时,可见光光催化活性最好,其产氢速率为61.6μmol/g/h,光催化效率明显提高。3.以钛片为钛源,采用水热法合成TiO2花状微球。探究反应温度,反应时间,及氢氟酸浓度对其形貌的影响。由SEM分析可知,温度较低、反应时间较短时,有利于形成独立的花状微球结构。随着温度的升高、时间的延长,花状微球结构被破坏,甚至发生团聚。此外,对不同温度下合成TiO2花状微球的光催化分解水制氢性能进行了研究。实验结果表明,随着温度的升高,制氢速率先增后减。水热反应温度为140℃时,产氢速率最大,为0.2599mmol/m2/h,这归因于形貌和晶型的共同作用。