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本论文首先通过高能球磨化学反应的方式，以Li3N和C3N3Cl3作为反应物合成了石墨相C3N4化合物。我们使用元素分析、光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线粉末衍射(XRD)对C3N4产物进行了形貌、组成和物相分析，证实了反应的可行性。同时，实验进一步发现，通过优化高能球磨的条件，有可能通过这种反应方式得到晶化较好的g-C3N4。这一新的合成方式的提出，使得大量制备石墨相C3N4成为可能，这将有利于我们深入研究碳氮化合物的化学物理特性，以及它在合成前驱体方面的应用。
由于C3N4是热力学不稳定的化合物，那么在高温的情况下，该化合物有可能具有化学反应活性。实验证明，在封闭体系中，当体系温度高于550℃时，g-C3N4首先会分解释放出C/N分子片段，随着温度进一步升高，最终会形成石墨碳和N2。我们研究发现，由C3N4分解释放出的C/N分子片段可以作为碳热辅助的氮化前驱体，与一些金属氧化物发生反应，生成相应的金属氮化物。通过这种反应方式，我们成功合成了GaN、VN、CrN等重要金属氮化物。
随着研究的进一步深入，我们发现了更有价值的氮化前驱体-三聚氰胺，三聚氰胺是一种有机合成单体，它在一般条件下反应活性较差，具有较好的热稳定性。然而，在密闭体系中当温度高于400℃时，三聚氰胺会逐渐分解释放出NH3和C/N/H分子片段，由于分解物中的C和H原子在高温时具有还原性，所以当体系中存在一些金属氧化物和非金属氧化物如B2O3时，就会和三聚氰胺发生反应，氧化物首先被还原成金属单质，进而与C/N/H分子片段中的N原子结合成相应的氮化物。利用这种反应原理，我们成功合成出GaN、BN、NbN等八种氮化物。同时，通过对反应副产物CN2.1H6.1O24的分析，我们确认了C/H辅助氮化的反应机理。
在利用三聚氰胺和金属氧化物MnO2、In2O3以及Ln2O3反应时，我们得到Ln2O2CN2(La=Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb)、In2.24(NCN)3、MnNCN三种类型的胺氰或者碳基二酰亚胺化合物。这一方面证实了在反应过程中的确存在C/N分子片段的推测，同时也为合成这类化合物提供了新的途径。我们对化合物MnNCN进行了详细表征，并且测定了该化合物的磁性能。