作为新一代光伏电池，钙钛矿太阳能电池凭借高效率及成本优势受到了科学家的广泛关注。从2008年至今，钙钛矿太阳能电池的效率就由最初的3.8％迅速提升至22.7％，接近单晶硅电池的实验室效率(NERL认证效率26.6％)。然而，对于钙钛矿材料的结晶机理以及分解机理尚不清楚;由于其自身结晶的特性使得制备的薄膜表面粗糙度高，晶粒分布不均、覆盖率较差，器件效率较低;此外，钙钛矿对水敏感，在潮湿环境下极易分解。上述这些问题都严重阻碍了钙钛矿电池效率的进一步提升及产业化应用的推进。基于此，本文围绕有机无机杂化钙钛矿材料的薄膜制备工艺及其稳定性方面开展了研究工作，着眼于设计和开发高效率、稳定的有机无机杂化钙钛矿薄膜材料及电池器件。　　首先，通过引入有机溶剂二甲基亚砜(DMSO)制备出一系列中间态PbI2·(DMSO)x(0≤x≤1.86)配合物前驱体，并探讨了不同DMSO添加量对钙钛矿薄膜形貌及器件性能的影响。随后，通过调控DMSO与N，N-二甲基甲酰胺(DMF)溶剂的比例制备具有不同配位数x值的PbI2·(DMSO)x中间态前驱体薄膜，探讨了其对钙钛矿薄膜形貌、薄膜粗糙度的影响。通过优化连续两步法工艺，我们制备了表面粗糙度低的镜面钙钛矿薄膜，进一步组装成器件后实现了高达17.0％的光电转换效率。本章所采用的制备方法具备效率高、重复性好的优势，为钙钛矿电池器件的大规模制备提供了有价值的参考。　　其次，针对钙钛矿水稳定性较差，且目前尚未有能够促使钙钛矿器件效率和稳定性同步提升的解决方案的现状，我们提出了一种新的表面功能化策略，通过3-烷基噻吩衍生物的表面处理大幅提升钙钛矿太阳能电池的效率及湿度稳定性。这一类材料中存在的大量离域电子，通过表面局域化效应，钝化钙钛矿表面缺陷、增强钙钛矿及空穴传输层间的空穴传输效率。同时，烷基侧链能够有效保护钙钛矿薄膜，阻隔水分子与钙钛矿的接触。3-己基噻吩处理的钙钛矿太阳能电池的最高效率达到了19.89％。与此同时，在700小时的稳定性测试中，电池器件的效率衰减小于20％。这一发现为制备高效率、高稳定性的钙钛矿太阳能电池拓展了新的思路。　　最后，我们首次提出了全新的钙钛矿表面无机功能化改性方法，来进一步提升钙钛矿得稳定性，通过表面离子交换的方法将薄膜表面钙钛矿转化为稳定的硫化铅，进而显著提升钙钛矿太阳能电池湿度稳定性。在十八烯溶剂中，以硫的油胺溶液(S-Oam)为硫源，通过液相浸泡的方法成功制备出表面硫化的钙钛矿薄膜。通过调控反应参数，制备出效率达15.71％的钙钛矿电池器件。经14天稳定性测试，器件效率仅下降15％，表现出优异的稳定性。这一方法的提出为制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池提出了新的工艺。