石墨烯量子点(Graphene Quantum Dots,GQD)在生物医学领域,如,靶标药物递送和生物成像等,显示出广泛的应用前景。GQD跨越细胞膜是其获得一些重要生物功能的前提。因此弄清楚GQD与细胞膜的相互作用,对于理解甚至调控其生物学效应至关重要。GQD与生物膜的相互作用受控于GQD的一些重要物理化学性质,而这些物化性质又通常取决于其边缘的修饰(包括:接枝基团或掺杂原子)。因此,在本论文中,我们通过调节GQD边缘的电荷分布来理想化的模拟GQD边缘的不同修饰。研究发现此操作会显著影响GQD表面静电势(Electrostatic Potential,EP)的极化程度,并随之深刻地改变其与细胞膜之间的相互作用。换言之,可通过调节GQD的EP来有效地调控其跨膜动力学行为。进一步的机理分析发现,这不仅与GQD和细胞膜的直接相互作用相关,而且还与GQD与水分子的相互作用有关。当静电势非极化或极化程度较低时,GQD呈疏水,GQD与POPC膜之间的范德华相互作用有利于GQD的去水合,因此它可以很容易地从水相中跨越到膜的内部。当GQD的静电势极化程度较高时,其与脂质头部基团之间有较强的静电吸引作用,倾向于被吸附到膜表面。而当GQD表面静电势极化程度更高时,其强的水合自由能则会更利于其从膜表面脱离,无法穿膜。这些发现将有助于理解基于GQD的纳米材料与细胞膜之间的相互作用机理,也有助于合理设计与GQD相关的纳米生物医学材料。