【摘 要】
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随着能源危机越来越严重,一些新的能源进入我们的视野。由于低的工作温度,较高的电动势,较大的单位能量密度以及对环境友好型,使直接甲醇/乙醇燃料电池(DMFCs/DEFCs)认为是最
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随着能源危机越来越严重,一些新的能源进入我们的视野。由于低的工作温度,较高的电动势,较大的单位能量密度以及对环境友好型,使直接甲醇/乙醇燃料电池(DMFCs/DEFCs)认为是最具有前景的能源之一。假使Pd可以代替贵金属Pt作为燃料电池的重要催化成分,那么这将大大降低燃料电池的成本,并且强力的推动燃料电池的发展,改善目前国际上能源危机的现状。因此,本文通过采取热分解法和油酸-金属法制备多种Pd基催化剂,研究其对乙醇催化时的性能;并研究不同热分解温度以及载体对Pd颗粒的分散性和结构影响;探索了油酸-金属热分解制备金属颗粒的过程,以及使用油酸-金属法制备Pd/CNTs催化剂,研究不同热分解温度对Pd/CNTs催化剂性能的影响;研究不同组元对Pd基催化剂性能影响。(1)通过油酸-金属法制备Pd/CNTs催化剂,研究分解温度对用油酸-金属法制备Pd/CNTs催化剂的性能影响;结果表明:该方法解决了 CNTs表面难以负载催化剂的问题,能够在CNTs表面长出颗粒细小,分布均匀的Pd纳米颗粒。相对于商业钯碳,制备的Pd/CNTs的性能提高了 53%;也解决了催化剂制备时容易团聚以及脱落等问题;(2)通过油酸-金属热分解法制备的不同组元(Ru、Ir、Ta)Pd基催化剂,研究温度对不同组元催化剂的性能影响,并研究不同元素对Pd基催化剂的催化性能影响。结果表明:热分解温度为400℃时,Pd0.5-Ru0.5/Ti催化剂对乙醇具有较高的催化活性。并且通过SEM验证了 Pd0.5-Ru0.5/Ti催化剂在催化过程中性能衰变的机理;(3)采用油酸-金属法制备Pd/Ti催化剂,研究不同前驱体(油酸钯、氯化钯)对制备的Pd/Ti性能之间的差异;实验表明:在空气气氛中热分解时制备的催化剂是在氩气保护下制备催化剂性能的2倍;以油酸钯制备的Pd/Ti具有较高的催化活性,并且研究Pd/Ti催化剂在催化过程中性能衰变的机理。(4)通过不同载体制备Pd基催化剂,研究C-CuO、Si02及CuO-Si02对Pd基催化剂性能的影响;研究油酸-金属热分解法与NaBH4液相还原法制备的Pd基催化剂的性能差异。结果表明:Cu置换Pd之后制备的Pd/CuO-Si02成功改善了 Pd/Si02的催化活性;并且在Si02表面生长出了细小的Cu纳米颗粒;
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