【摘 要】
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有机太阳能电池由于其半透明、重量轻、柔性以及可溶液制备等优点,受到了学术界与工业界的广泛关注。在众多提升器件能量转换效率（PCE）的策略中,三元策略不仅保持了单结器件简洁的制备工艺,而且能部分或者同时提升与PCE相关的光伏参数。引入第三组分后,由于界面电子结构的改变以及活性层形貌的微调,三元体系往往展现出更为复杂的载流子动力学过程,其激子扩散、解离以及电荷传输、复合等行为通常涉及到多个时间尺度,对
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有机太阳能电池由于其半透明、重量轻、柔性以及可溶液制备等优点,受到了学术界与工业界的广泛关注。在众多提升器件能量转换效率（PCE）的策略中,三元策略不仅保持了单结器件简洁的制备工艺,而且能部分或者同时提升与PCE相关的光伏参数。引入第三组分后,由于界面电子结构的改变以及活性层形貌的微调,三元体系往往展现出更为复杂的载流子动力学过程,其激子扩散、解离以及电荷传输、复合等行为通常涉及到多个时间尺度,对器件的性能提升起着至关重要的作用。此外,有机太阳能电池普遍具有较大的能量损失,尤其是非辐射复合损失,这进一步限制了器件性能的提升。本论文中,我们以评估三元有机太阳能电池的载流子动力学与能量损失为研究方向,通过材料特性分析与器件性能表征,揭示了第三组分在三元体系中的作用,进一步阐明了器件各项光伏参数提升的原因及其涉及到的物理机制。主要研究内容可以概括为:（1）我们将小分子给体DRTB-T-C4引入到PM6:Y6体系中,制备了PCE为17.05%的三元PM6:DRTB-T-C4:Y6有机太阳能电池。相比于PM6:Y6器件,三元器件中PCE的提升主要来自于改善的填充因子（FF）。载流子动力学分析表明:DRTB-T-C4的引入有效提升了激子的扩散、解离速度,抑制了电荷的复合,从而导致三元器件更高的FF。同时,我们结合理论计算分析了器件中FF的变化。三元器件一方面展现出最低的电荷复合-提取竞争关系参数,对应于最高的FF。另一方面,由等效电路模型推断出的理论最高FF（80.57%）与器件实测FF（80.88%）接近。此外,DRTB-T-C4的引入有效降低了三元活性层的无序,进而抑制了器件的非辐射复合损失。这项工作为实现高FF与低能量损失的三元有机太阳能电池提供了见解。（2）我们在PM6:Y6体系中引入了小分子受体ITIC-M,构建了三元有机太阳能电池。相比于PM6:Y6器件,最优三元PM6:ITIC-M:Y6器件取得了18.13%的PCE,伴随着短路电流(Jsc)、开路电压(Voc)与FF的同时提升。ITIC-M引入后,三元异质结不仅展现出互补的光吸收,有效增加了光电流,而且具有匹配的界面电子结构,促进了界面处的激子分离和电荷传输。同时,一系列分析手段表明:在ITIC-M引入后,最优三元体系展现出改善的载流子动力学、抑制的非辐射复合损失以及优化的形貌学特征,从而有效提高了器件的光伏性能表现。除了各项提升的光伏参数,最优三元体系还展现出更为优异的器件性能稳定性。这项工作阐明了同时改善Jsc、Voc与FF来取得高效率三元有机太阳能电池的重要性。
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