钙钛矿型氧化物由于其丰富的物理和化学性质如铁电、压电、声光、电光、电磁效应、金属-绝缘体相变、巨磁阻效应等,在光学器件、感应器件、微波器件以及高密度非挥发性存储器件等工程领域有巨大的应用前景,成为现代电子信息材料研究领域的一大热点。近年来,由于信息技术的发展需要,电子器件正朝着高度微型化、集成化和多功能化方向发展,这给钙钛矿型氧化物材料的研究带来了机遇,也面临着一系列新的挑战。一方面,器件微型化的要求材料制备的尺寸维持在微纳尺度内,但此时材料的许多性质受到尺寸和表面效应的影响,典型的如铁电临界尺寸效应,即铁电薄膜材料,如果厚度低于某个临界值,出现铁电性消失的现象,因此降低铁电材料的临界尺寸是一个非常重要的课题。另一方面,器件多功能化趋势期望同一种材料能够集成多种性质,如磁、电、力、光等耦合；同时,要求材料多电性质能够满足对外场的快速响应。但是由于引起钙钛矿型氧化物铁电性和铁磁性在机理上是相互矛盾的,一般钙钛矿型铁电材料要求B位过渡金属阳离子拥有d0电子结构,而要产生磁性需要具有未填满的d电子壳层。这一矛盾导致同时具备铁磁和铁电性质的单相材料(多铁材料)在自然界中并不多见。因此,研究和探索在室温下具有较强磁电耦合性能的钙钛矿型氧化物材料以及这些材料在外场作用下的磁电行为成为当今功能材料与器件设计关注的焦点。本文基于密度泛函理论第一性原理计算方法,系统研究了钙钛矿型氧化物铁电体诱导磁性的三种途径：即空位诱导,磁性掺杂和铁电/铁磁材料耦合,提出和发展了采用金属非对称电极降低多铁隧道结中的铁电临界尺寸和增强磁电耦合效应；分析讨论了通过加载应力的方式来控制钙钛矿型氧化物超晶格的磁电性质,解释了应变导致钙钛矿型氧化物超晶格发生磁序相变和电导相变的内在机理,获得的主要结果如下：1.对比研究了空位在BaTiO3(001)不同表面终端的稳定性以及空位诱导BaTiO3薄膜磁性的机理。发现通过改变生长条件,在BaTiO3(001)表面可以获得各种不同的空位：在富金属条件下,BaO终端和TiO2终端表面都存在丰富的O空位；中性氧空位在费米能级允许的大部分区域都是稳定的。相比之下,在富氧条件下Ti空位比O空位更容易形成,带电Ti空位占主导。此外,通过对空位在BaTiO3(001)不同终端磁性和电子结构的分析表明：BaO终端表面O空位由于深陷于表层空位区域不配对电子的自旋极化,诱导1.12μB的局域磁矩。TiO2终端表而Ti空位由于Ti空位周围的O原子2p轨道上的电子发生极化而诱导产生3.98μB的局域磁矩。TiO2终端表面O空位由于周围的Ti原子得到的电子趋于形成配对电子来保证系统的能量最低,不会诱导磁性的产生。2.通过第一性原理GGA+U研究了Co掺杂钙钛矿型铁电体BaTiO3的电子结构和磁学性质,分析了O空位对掺杂体系的电子结构和磁学性质的影响。研究表明磁性杂质Co原子的掺杂会产生较大磁性：当掺杂浓度为x=3.7%时,磁矩为4.78μB；当掺杂浓度达到7.4%时,配对掺杂的总磁矩为5.86μB,离散掺杂的总磁矩为6.6μB。但是当体系中包含氧空位时,它会导致Co掺杂的BaTiO3磁性迅速淬灭,如引入浓度为3.7%的氧空位后,体系的总磁矩大小由4.78μB减小到1.00μB。同时,本文的研究还发现随着掺杂浓度的增加,带隙态也相应增加,掺杂体系的电导也随之增加,这些结果能够成功解释实验观测的现象。3.研究了对称和非对称金属电极对多铁隧道结中的BaTiO3薄膜的临界尺寸和磁电耦合性能的影响。研究表明对称电极的隧道结Co/BaTi03/Co中铁电势垒层BaTiO3的临界尺寸为四个单胞的厚度,约1.8nm。低于临界尺寸以下,由于Co电极未能完全屏蔽掉的界面退极化电荷而产生退极化场,使隧道结的铁电性消失。相比之下,非对称多铁隧道结Co/BaTiO3/Fe的铁电性在小于4个单胞厚度的尺寸下仍能维持,铁电临界尺度约为1nm。铁电临界尺寸的减小主要来源于非对称电极功函数不同所产生的内建电场抵消了退极化场的部分作用。此外,非对称磁性金属电极导致隧道结的磁电耦合作用大大增强：当多铁隧道结中BaTiO3薄膜厚度为4个单胞时,采用对称电极隧道结Co/BaTiO3/Co的表面磁电耦合系数为α=2.46×10-10G cm2/V,而使用非对称电极时隧道结Co/BaTiO3/Fe的表面磁电耦合系数为αs=14.31×10-10G cm2/V。4.系统研究了单轴应变对(LaMnO3)2/(SrMnO3)2超晶格的磁序和电导的影响。发现当单轴拉伸应变达到1.4%时,出现反铁磁-铁磁磁序相变；随着单轴压缩应变的增加,沿超晶格生长方向(Z轴)的电导不断减弱；并且当压缩应变增大到12%时,电导逐渐减小为零。此时超晶格体系的电导传输由三维向二维发生相变。能带结构和态密度的分析显示Mn-dx2-y2,O-px以及O-py这些电子轨道主导超晶格的二维电导。表明(LaMnO3)2/(SrMnO3)2超晶格的传输性质能够通过施加外部单轴应变来调节。5.研究了加载剪切应变对(LaMnO3)2/(SrMnO3)2超晶格磁电性质和传输性质的影响。研究结果显示在不受外部应变时(ε=0),超晶格有着强烈的自旋极化电导,体现出半金属的特征,三个方向都体现出铁磁序。当外部加载4%-TPS剪切应变时,费米能级处的平面内电子轨道Mn原子的3dx2-v2轨道和O原子的2px,2py轨道消失,面内电导(垂直于超晶格生长方向的平面)传输受到抑制,因此超晶格的电导传输由三维向一维转变；同时,面内方向的双交换作用也会受到抑制,超晶格的磁序基态由铁磁序变为C型反铁磁序。当外部加载4%-CPS剪切应变时,费米能级处的面外电子轨道,如Mn原子的3d3=2-1,轨道和O原子的2p2轨道消失,从而抑制了面外方向(沿超晶格生长方向)的电导传输,此时超晶格的电导传输由三维变为二维,同时超晶格的磁序基态由铁磁序变成A型反铁磁序