以过渡金属硫化物（TMDs）为代表的层状二维材料因其原子级层状结构和禁带宽度可调等低维尺度条件下的新颖物理化学特性为原子级尺度的器件提供了可能性,在柔性电子、透明电子、光电子、未来自旋电子学与谷电子学等新兴领域具有广阔的应用潜力,这些新兴领域的蓬勃发展迫切需要具有更宽光谱响应范围的大面积高质量单层MoS₂材料。本文围绕大面积高质量单层MoS₂薄膜新型可控制备方法的开发及其Er掺杂对单层MoS₂薄膜特性的影响展开研究。利用变温控源法和限速CVD法分别制备单层以及大面积单层MoS₂薄膜,在此基础上,开展了Er掺杂单层MoS₂薄膜的制备、表征及理论分析工作。主要研究工作和成果如下:1.利用变温控源CVD方法制备了单层MoS₂薄膜。在研究CVD法制备MoS₂薄膜的形核与控制机理的基础上,通过渐变温度控制钼源蒸发速率,研究了钼衬温度梯度、距离和衬底位置对单层MoS₂薄膜可控制备的影响。发现了钼衬温度梯度能够调节反应物浓度,分别在正、负钼衬温度梯度下实现了单层MoS₂薄膜的生长。研究表明在高反应物浓度条件下MoS₂薄膜的生长受反应动力学限制,低反应物浓度条件下以热动力学模式和Mo的自限制生长为主。2.提出了限速CVD制备大面积单层MoS₂薄膜的方法。通过引入准封闭坩埚限制MoS₂薄膜生长速率,提高MoS₂薄膜单层特性对工艺容差的免疫性,将反应动力学主导的过程转变为热动力学过程,改善了单层MoS₂薄膜的品质,实现了大面积单层MoS₂薄膜的制备。3.提出并研究了单层MoS₂薄膜的Er掺杂。基于限速CVD法,以ErCl₃?6H₂O为掺杂剂,制备了Er掺杂单层MoS₂薄膜。测试结果表明,Er杂质以Er³⁺形式存在于MoS₂晶格中,且在MoS₂禁带中形成4条⁴F_9/2、⁴I_9/2、⁴I⁴_11/2、I_13/2杂质能级。在980 nm激光激发下,Er掺杂单层MoS₂同时出现了710 nm⁸13 nm波段的五个上转换峰和1531 nm处的下转换发光峰。4.开展了Er掺杂单层MoS₂的理论研究。第一性原理计算分析表明,替位式Er掺杂在MoS₂中引入了Er 4f轨道电子贡献的杂质能级,形成了作用力较强的S-Er共价键,加剧了p-d轨道的杂化作用与费米能级附近能级的自旋劈裂,增强了单层MoS₂的光吸收作用及其各向异性,印证了实验结果。5.开展了Er掺杂单层MoS₂薄膜的磁性的实验和理论研究工作,探究了磁性的起源。实验结果表明,Er掺杂增强了单层MoS₂薄膜的室温铁磁性。第一性原理计算分析表明,Er掺杂单层MoS₂薄膜存在宏观磁性主要是因为掺杂系统具有较大的磁矩,掺杂原子及其周围原子存在明显的局域磁矩。系统磁矩主要起源于Er的4f轨道定域性及其高度自旋极化、f-d相互作用导致的Mo-4d、Er的5d轨道电子自旋以及Er的5p轨道与S的3p轨道之间的双交换作用。局域磁矩主要源于掺杂原子周围的晶格畸变,Er阳离子和Mo阳离子的多价特性以及Er原子4f轨道的定域作用。