乙肝病毒样颗粒负载姜黄素的纳米复合物制备与初步评价

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目的:本课题使用已经改造过的乙肝病毒样颗粒(RGD-HBc VLPs)负载抗癌药物姜黄素(Curcumin,Cur),进行负载方法、负载效率、空间构象、尺寸大小、均一程度、纯化程度、分子量大小等方面,以及不同的p H值、时间、温度下复合物的状态、稳定性、对非小细胞肺癌(NSCLC)A549细胞株上的杀伤作用。为Cur能够成药提供理论支持和方法借鉴。方法1.选取本实验室制备的纯度达到95%以上的4种不同嵌合RGD基序(精氨酸-甘氨酸-天门冬氨酸)的乙肝核心蛋白病毒样颗粒(不同编号),经过蛋白解聚、药物结合、蛋白重组完成Cur负载。然后经过蔗糖密度梯度离心、凝胶过滤层析进行纯化,得到纯度较高的纳米复合物。采用紫外分光光度法鉴定纳米复合物中Cur的负载率(LC%)。2.通过透射电镜(TEM)检测、动态光散射(DLS)检测、HPLC检测、SDS-PAGE等方法,进行物理表征、粒径大小、分布状态和性能检测。分别从Cur负载率、粒径范围的变化差异,稳定性,重复性进行复合物功能性评价。3.通过溶血实验、细胞杀伤性实验,验证RGD-HBc-Cur纳米复合物生物相容性、药理活性和靶向性。结果1.14号的RGD-HBc VLPs负载率最高,未经优化的情况下,每个VLP分子包含214±26个Cur分子。整个负载程序最优条件为:蛋白解聚液和重组缓冲液的解聚时间2.5 h、再组装时间24 h,溶液与蛋白颗粒的体积之比为1:2,Cur与蛋白颗粒的质量之比2:1,二者的结合反应时间30 min,结合反应温度0℃。纯化条件是蔗糖密度梯度离心30000 rpm、3 h,以20 m MTris-HCl作为缓冲液、以琼脂糖作为填料的凝胶过滤层析进行纯化。得到纯度97.36%的纳米复合物。2.形态观察,通过透射电镜显示,负载RGD-HBc-Cur纳米复合物呈现形态均一、大小适中、整体无凝聚现象,呈现良好的均一性;经粒径仪检测,复合物粒径范围在35.0±12.0 nm,PDI<0.2;纳米复合物在离子强度150 m M内的Na Cl溶液中、p H在6.0-9.0、存储28天内,粒径无明显变化。复合物中的Cur含量在p H 5.9、6.8、7.4和光照环境中,稳定性明显优于时单独的Cur。RGD-HBc VLPs负载Cur的制备方法,有较好的重复性和回收率。纳米复合物在常用溶媒未冻融的生理盐水中,28天内粒径和浓度没有较大的变化。3.RGD-HBc-Cur纳米复合物的溶血率1.89%。在体外的癌细胞A549的杀伤实验中,验证了浓度为10、20、30、40mg/m L的RGD-HBc VLPs不具有杀伤细胞的作用,安全性良好。在Cur浓度分别为10、20、30、40mg/m L的条件下,对NSCLC A549细胞的进行杀伤实验,负载Cur的VLPs表现出良好的杀伤作用,效果明显优于原药Cur。靶向性验证实验中,负载ICG的RGD-HBc-Cur纳米复合物与只负载ICG的VLPs在Balb/c裸鼠的NSCLC肿瘤上均呈现靶向性,而游离的ICG游离于全身,没有靶向性。结论:1.RGD-HBc VLPs是可以作为Cur的纳米载体,形成的纳米复合物制备方法稳定、纯化效果良好、负载率检测方法准确。2.RGD-HBc-Cur纳米复合物有良好的微观形貌状态、呈现均一化特点,在较宽的p H范围,相对较长的时间内,拥有比原药Cur更好的稳定性。3.RGD-HBc-Cur纳米复合物的具有良好的生物相容性和针对癌细胞体现出良好的杀伤作用和靶向作用。
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