纳米技术和纳米产业的快速发展,使得纳米材料和人类的生活紧密结合在一起,伴随而来的则是纳米材料对环境和人体健康的潜在危害愈加受到关注。而环境水体作为纳米材料最终的归宿,纳米材料在水环境中的迁移、转化和归趋对于科学评估、管理纳米材料的生态风险具有重要意义。而纳米材料进入水体环境后,其吸附、团聚、沉降等环境行为极大地受到自身理化性质和水体理化要素的影响,因此,模拟研究不同水环境要素条件下,不同形貌纳米材料的吸附、聚沉等环境行为是深入理解纳米材料环境地球化学行为的关键科学问题。本研究选取不同管径、不同表面官能团的多壁碳纳米管(MWNTs)为研究对象,采用吸附等温线、吸附动力学等系统研究了溶液p H、腐殖酸(HA)等水体理化要素对不同理化性质的碳纳米管吸附、悬浮/聚沉行为的影响;利用透射电镜、拉曼光谱、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对HA吸附前后碳纳米管的变化进行表征,并尝试在机理上解释HA对碳纳米管吸附、聚沉行为的影响。最后尝试利用学科交叉手段密度泛函理论(DFT)模拟计算HA在多壁碳纳米管和羟基化多壁碳纳米管表面的吸附行为差异。本研究取得以下主要研究结果:(1)对于不同管径、表面官能团的碳纳米管,溶液p H都显著影响HA在其表面的吸附,吸附量都随p H增加而降低;HA在不同官能团、不同管径的碳纳米管表面的吸附等温线均符合Langmuir和Freundlich方程。碳纳米管的比表面积显著影响HA的吸附量,HA在不同表面官能团碳纳米管上的吸附量都随管径的增大而减小;管径相同时,表面羟基化和羧基化使得碳纳米管对HA的最大吸附量降低;吸附动力学研究表明,碳纳米管在前24 h吸附量增长较快,后逐渐放缓;HA在未改性的碳纳米管表面的吸附速率更快。(2)在水体环境中,碳纳米管的自身理化性质对其悬浮/沉降行为具有显著影响。在相同管径条件下,羟基化和羧基化的碳纳米管的悬浮性能高于未改性的碳纳米管;当表面官能团相同时,管径更小、比表面积更大的碳纳米管更容易发生团聚而沉降。HA存在条件下,对于不同表面官能团的碳纳米管,HA的吸附能够阻碍碳纳米管的团聚,使其在水溶液中的悬浮性能增强;HA吸附量决定了其对碳纳米管悬浮/沉降行为的影响,表面羟基化和羧基化会相对减弱HA的影响。(3)拉曼光谱研究结果表明,管径更小、比表面积更大的碳纳米管碳堆积微结构紊乱,缺陷较多,部分HA的吸附会覆盖碳纳米管表面的缺陷;傅里叶红外光谱表征结果表明,碳纳米管的整体结构在吸附HA以后并未受到较大程度的破坏,吸附的HA与碳纳米管表面的羟基和羧基发生反应,降低了羟基和羧基的含量;对C-MWNTs进行X射线光电子能谱表征,结果表明表面羧基取代的碳纳米管表面含有羟基、醚、醛、醌、酮和羧基等氧化官能团。DFT计算结果表明相比O-MWNTs,HA更易吸附在P-MWNTs表面,吸附更稳定。本研究有助于更好的掌握不同形貌、不同表面官能团的碳纳米管在实际水体环境中的吸附、悬浮和沉降等环境行为,为科学评估碳纳米管在水环境中的迁移、转化、归趋提供理论依据,对科学评估和管理纳米材料生产、应用及其潜在生态危害具有十分重要的科学意义。