河流是连接着大陆和海洋物质循环的桥梁，随着社会经济的快速发展，人类为了满足生活的需求，大规模的拦截河流筑坝是当前世界河流普遍面临的共同趋势。水坝拦截不但阻断了河流地理空间上的连续和水流过程的连续，也阻断了由此驱动的水环境变迁的生物地球化学过程及生态系统中生物学过程。河流蓄水后，原始水环境要素，包括物理、化学和生物因子被大大改变，进而改变了梯级水库内硫的生物地球化学循环过程及流域硫的输送特点和源汇格局。而硫作为一种重要的营养元素，与其它生源要素间存在耦合关系，筑坝拦截对硫循环造成影响从而会影响到其它元素的生物地球化学过程。地处云贵高原东部和四川盆地南缘的乌江流域属典型的喀斯特地貌，是贵州最大的水系，其水能资源丰富，加上地势落差大，因此是我国水电能源的主要产地之一。　　本研究通过对乌江流域中上游的乌江渡水库、中下游的思林水库和下游的银盘水库三座梯级水库，在2017年1月和7月分别采集库区的剖面水、入库河流水、下泄河流水以及支流水进行采集。本研究利用水化学及硫酸盐的硫同位素的分析，探讨了乌江流域梯级水库不同层面的水化学变化及硫元素在水库中的生物地球化学过程。经研究，得到以下认识:　　(1)乌江流域三座梯级水库冬季和夏季水体pH均偏碱性，从上至下游水库水体pH呈增加趋势;三座水库温度冬季在15℃左右，夏季在21℃左右，温度有明显的季节变化;溶解氧含量从上至下游出现逐渐升高的趋势。乌江渡水库和思林水库具有湖泊冬季混合夏季分层的特点，分层均出现在5～7m，水库中T、pH及DO冬夏季剖面有相似的变化趋势，夏季表层至分层处迅速降低，下层无明显变化。银盘水库因库龄、库容以及水体滞留时间均较小，夏季并未出现分层现象，体现了河流的特性。三座水库pH及DO的上游至下游升高的趋势说明库龄及库容较大的乌江渡水库中的藻类等生物作用较强，底层有机物质累积较多。　　(2)三座梯级水库水体中相对富含Ca2+、Mg2+和HCO3-、SO42-离子。阳离子Ca2+、Mg2+占总阳离子含量的87％以上，阴离子HCO3-占阴离子总量60％左右，SO42-为30％左右。研究区硫酸参与了碳酸盐岩的风化，反映了乌江流域不同来源H2SO4参与了的碳酸盐岩风化，并在很大程度上影响了水库水化学的组成。乌江渡水库枯、丰水期水体SO42-平均浓度分别为0.90mmol/L和0.87mmol/L，思林水库枯、丰水期水体SO42-平均浓度分别为0.70mmol/L和0.67mmol/L，银盘水库枯、丰水期水体SO42-平均浓度分别为0.51mmol/L和0.49mmol/L。从上至下游SO42-浓度逐渐降低，具有明显的区域性差异，这与上下游不同的地质背景和人类活动强度有关，且乌江渡水库支流较高的离子含量对水库水体有一定的影响。水库剖面上，乌江渡水库冬季下层水体SO42-浓度升高，思林水库夏季表层至30m左右SO42-浓度随水深增加而增加，30m以下无明显变化，银盘水库冬夏季水体均混合，剖面均无明显变化。　　(3)乌江渡水库枯、丰水期水体硫酸盐δ34S平均值分别为-1.1‰和-5.1‰，思林水库枯、丰水期水体硫酸盐δ34S平均值分别为-2.0‰和-1.8‰，银盘水库枯、丰水期水体硫酸盐δ34S平均值分别为-1.2‰和-1.3‰。下游水库水体硫酸盐δ34S值未出现明显的季节性差异，乌江渡水库水体δ34S值夏季偏负主要是受到大气降水本身带入低δ34S值的雨水，以及降雨促进黄铁矿的氧化并通过径流带入黄铁矿氧化的低δ34S值硫酸盐影响。水库剖面上，乌江渡水库夏季表层至20m左右随水深的增加快速降低，30m以下又随水深增加δ34S值逐渐升高，而下游的思林水库和银盘水库均无明显的变化。水库表层的DO含量高，有机质容易消耗溶氧被分解，而水体分层，水体底层为还原环境，硫酸盐则易被还原。因此，δ34S值向下偏负可能是由于生物作用和有机硫的氧化造成，底层δ34S值升高很有可能是硫酸盐的还原作用引起。　　(4)硫同位素组成的区域性差异表明上游和下游河水中的SO42-具有不同来源。根据上下游不同地质背景和人类活动强度分析，乌江上游河水硫酸盐具有煤、矿床硫化物和大气降水三端元混合模型的特征，下游河水硫酸盐具有蒸发岩、煤和大气降水三端元混合模型的特征。上游硫酸盐来源降水比重相对较小，煤中黄铁矿的氧化是最主要来源;下游较上游来说缺煤，所以受其影响较上游要小得多，硫酸盐来源主要是雨水，同时受蒸发盐溶解和煤的影响。　　(5)乌江流域三座梯级水库从上至下游，在空间上，SO42-含量逐渐下降且范围逐渐变窄，硫酸盐硫同位素组成逐渐偏正，范围同样越来越窄。对于出现此明显的SO42-含量与其δ34S值分布规律，分析认为，可能有三个方面的因素综合影响:硫酸盐来源的不同，乌江流域上下游具有不同的地质背景和人类活动强度;水库类型、库龄、调节方式等的差异，三座水库库龄、库容、水库面积、蓄水位、水体滞留时间、水库面积从上至下游依次减小;河流筑坝拦截导致的累积效应，每个水库水体中硫酸盐会受到上一个水库的影响并通过下泄水影响下一个水库的硫酸盐含量及同位素组成。　　(6)硫酸盐在梯级水库中的生物地球化学过程主要为，水库上层水体水生生物的同化吸收，以及水库底层沉积物-水界面发生的细菌对硫酸盐的异化还原。乌江流域下游的思林水库和银盘水库与2002年未梯级拦截时的河流样品中硫酸盐的硫同位素组成对比发现，河流样品明显夏季的δ34S值相对偏负，思林水库冬季较河流仍偏正。因此，可以说明，筑坝拦截后可能主要是库区内还原环境因微生物对硫酸盐的还原作用使其硫同位素组成偏正，且夏季作用较强。　　总的来说，水坝拦截使其水动力条件变化，以及使水库中各种营养物质和光热条件的变化造成生物地球化学过程的改变，最终导致硫的生物地球化学循环在不同水库表现各异，使硫酸盐的硫同位素组成在不同水库和同一水库不同层面上的差异。