高压缩短物质中的原子距离,增强分子间的相互作用,进而改变物质结构及物性。压力联合温度、激光辐照,可进一步调控材料结构和性能。芳香烃有机化合物在温度、压力以及激光辐照调控下,其能带和电子轨道会发生复杂的变化,产生了一些常规条件下无法出现的新现象及新物质。吡啶是仅次于苯的简单芳香烃化合物,是合成一系列产品（包括药品、含能材料、染料、粘合剂等）的起始反应物。已有高压、低温下的吡啶研究表明,吡啶的相结构对压力、温度的加载路径十分敏感,受压力控制精度、低频拉曼表征范围等因素的影响,现有的研究结果（对于吡啶相的定义,固化压力点,高压下吡啶存在多少个相,吡啶发生化学反应的压力阈值,吡啶发生化学反应的产物定义）相互矛盾。利用极端温压条件探究吡啶及其水溶液的相结构,深入了解吡啶衍生物生长的调控机制,探索吡啶衍生物的新的合成路径具有十分重要的应用价值。本文主要研究了吡啶以及吡啶水溶液在高压、激光辐照下的结构相变规律以及高压下的化学反应及产物。本论文共有七个部分,概括如下:第一章简介了极端条件下芳香烃化合物的研究进展及吡啶高压研究的现状及存在的问题。第二章介绍了高压技术及其在相关领域中的应用;简介了本论文相关的高压研究方法及表征技术手段。第三章研究了吡啶在固化压力附近的相结构和晶格振动模随压力的演变规律。利用实验室自制的精确调控压力装置,首次用拉曼光谱观察到吡啶Ⅰ相,发现了加卸载压力的循环次数决定了吡啶相变的演化规律,确定了吡啶从Ⅰ相到Ⅱ相再到Ⅲ相的加载路径。发现了高压下存在高、低密度两个Ⅱ相且在压力加载下高密度Ⅱ相会转变为非晶态。精确确定室温下吡啶的固化压力为2.1 GPa,发现了室温下固化压力点与融化压力点存在显著差异,吡啶的液-固相变点在2.0 GPa左右,但是退压下吡啶的固-液压力点在0.7 GPa左右。建立了室温下压力加载路径依赖的吡啶相图。第四章通过原位高压拉曼、红外光谱,液相色谱质谱联用仪（LC-MS）及高压X射线衍射等手段对吡啶在高压下的结构相变、诱导化学反应进行了研究。证实了吡啶在1.0,2.5,10.9和17.1 GPa发生结构相变,当压力高于26 GPa时会诱导化学反应。比较了高压激光辐照诱导化学反应与压致化学反应,结果表明,在缓慢降压过程中两者产物相同,均为CN纳米管。仅紫外激光（325 nm）辐照可降低吡啶化学反应的压力阈值,且低至1.5 GPa,远低于23GPa的单一压力诱导的化学反应阈值。低温及高温高压实验表明,吡啶在低温下保持稳定,高温有效地降低吡啶发生化学反应的压力阈值。第五章研究了吡啶水溶液在高压下的结构演化行为以及激光辐照的影响。高压下,水和吡啶形成共晶,且这个体系相对于吡啶更稳定。16 GPa左右,吡啶与冰之间的氢键断裂,325 nm激光辐照使吡啶发生开环反应。此外,吡啶和水混合物在低温下保持稳定。第六章研究了吡啶和水混合物压力加载路径相关的晶相演化。水吡啶共晶在退压过程中,在室温0.8 GPa实现固态吡啶与吡啶水溶液的固液平衡;再随着压力的增加,吡啶和水固相分离,共晶生长被抑制。再结晶吡啶,分别在1.8 GPa、2.3 GPa和4.7 GPa发生相变。高压光辐照实验表明再结晶吡啶在17 GPa以内没有发生化学反应。第七章对本论文相关工作进行了总结与展望。