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凝胶聚合物电解质拥有远高于固体聚合物电解质的离子电导率,又可以解决液体电解质泄漏导致的安全问题,因而广受关注。凝胶聚合物电解质由聚合物、增塑剂、锂盐和有机液体组成。研究成熟的聚合物基体有聚氧化乙烯、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯和聚偏氟乙烯等,大多来源于石油工业,当电池失效废弃后难以降解,造成严重的环境问题。因此,开发环境友好型天然高分子基体材料迫在眉睫。然而,当前研究的天然高分子材料,如纤维素、壳聚糖、橡胶、蛋白质等,难以表现令人满意的电化学性能,如较低离子电导率、锂离子迁移数和较差电池可逆容量。为了解决这一问题,论文以天然高分子木质纤维素为主要原料,分别采用不同的添加剂和工艺流程,通过简单的溶液浇铸法制备三维网络状聚合物电解质膜,并溶胀吸收液体电解质形成易降解、高性能的凝胶聚合物电解质。1.以不同分子量、质量的聚乙二醇复合木质纤维素,制备出结构致密的凝胶聚合物电解质,并应用于锂离子电池中。探究出分子量1000 g mol-1、质量含量30%的聚乙二醇复合木质纤维素为最佳配比。制得复合膜与对应凝胶聚合物电解质,实现拉伸强度3～4倍的提升,表现出明显增高的吸液率(267wt.%)、离子电导率(3.22×10-3 S cm-1,25 ℃),杰出的锂离子迁移数(0.81)以及优良的热稳定性和电化学稳定性。此外,在装配磷酸铁锂正极形成半电池后,表现出优异的倍率和循环性能。2.以天然马铃薯淀粉复合木质纤维素,制备易降解、高性能的凝胶聚合物电解质。在淀粉含量为5%时,复合膜取得最大吸液率(194 wt.%),对应凝胶膜实现拉伸强度6倍的提升,同时也表现出较高的离子电导率(1.27×10-3 S cm-1,25 ℃)、锂离子迁移数(0.79),宽的电化学稳定性窗口和优良的电极相容性。在磷酸铁锂正极的电池中,凝胶膜同样显示出较高的初始放电容量,以及优异的倍率和循环性能。3.以不同纤维长度的木质纤维素制备凝胶聚合物电解质,并首次在锂硫电池中实现应用。实验探究出木质纤维素原料长度范围为150-300 μm时,制备得到的凝胶膜表现出最佳的综合性能:高的吸液率(428 wt.%),较好的拉伸强度(3.89 MPa),杰出的离子电导率(4.52×10-3 S cm-1,25 ℃)、锂离子迁移数(0.79,25 ℃),宽的电化学稳定性窗口(5.3 V),以及优良的电极相容性和热稳定性。装配硫-碳正极后,电池表现出杰出的倍率和循环性能,成功抑制了体系中“穿梭效应”的进行。