石墨烯基气凝胶制备工艺优化及性能评价

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:wiltonx
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本文主要针对石墨烯基气凝胶的制备工艺进行优化,使得工艺条件及制备方法更适合于工业生产,在工艺优化的前提下提高气凝胶的各项性能。对所制备的石墨烯气凝胶进行内部孔道结构、弹性、疏水性、吸附性能的测定,并以乳化柴油作为研究对象测定所制备气凝胶的吸附动力学参数,研究吸附过程所遵循的规律。通过原料低纯氧化石墨烯(dGO)和溶胶凝胶法(SG法)可制备获得石墨烯气凝胶(PGA),PGA在空气中的密度为8.09mg·cm-3左右,属于超轻材料;疏水角为103.8°;具有良好的压缩弹性,压缩应变可达65%而内部结构不发生破坏。PGA对染料亚甲基蓝具有一定的吸附效果;对正己烷、汽油、柴油、甲苯、四氯化碳的静态饱和吸附量与内部孔结构和有机物的密度有关,可通过灼烧再生实现材料的重复利用。PGA对水中乳化柴油的吸附过程遵循准二级动力学,随温度升高吸附速率整体呈增大趋势,吸附的活化能Ea=18.73kJ·mol-1;在各个温度下的吸附过程均分为三个阶段:PGA内部大孔道吸附、中孔道和小孔道间的内扩散,三个阶段中第一阶段的吸附速率最大,吸附的过程存在微弱和中等的起始吸附行为。以改进的Hummers法制备的氧化石墨(GO)与羧碳纳米管(CNTs-COOH)复合,通过水热还原法制得羧基碳纳米管-石墨烯复合气凝胶(CGA)。当GO与CNTs-COOH的质量比为3:1时,得到的气凝胶的表观性能及弹性最优。此时复合气凝胶的密度大约为9.64mg·cm-3。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)表征可得,GO与CNTs-COOH已成功还原组装成多孔三维气凝胶结构。CGA对水中乳化柴油的吸附量在前6min迅速上升,经过0.5h后达到吸附平衡,在298K328K之间,平衡吸附量随温度升高而增大。吸附过程遵循准二级动力学模型,体系表观活化能为Ea=7.10kJ·mol-1。利用颗粒内扩散模型分析得出,CGA对乳化油的吸附分为外表面吸附过程和内部孔道吸附过程。通过两步还原法和乙醇后处理工艺制得可在常压条件下进行干燥的石墨烯气凝胶VGA,材料内部具有规整的网状结构,可实现80%的压缩应变而不被破坏,密度约为15.05mg·cm-3,对直馏柴油的静态吸附量可达到58.18g·g-1
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