【摘 要】
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生物质化学链气化（BCLG）是一种用于生产富H2合成气有前景的生物质气化技术。生物质化学链气化技术通过可回收介质将化学反应分解为不同时间或空间的一系列反应,在此过程中,氧载体（OC）在燃料反应器中为燃料提供晶格氧,促进燃料气化产生合成气;还原后的氧载体被转移到空气反应器中,被空气氧化再生至初始状态后送入燃料反应器进行下一个生物质化学链气化循环。为了实现生物质清洁高效利用的同时处理有机废液,本文提出
【基金项目】
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国能生物质发电集团项目（项目号5278991900MF）； 国家自然科学基金（项目号51776071,51776070）；
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生物质化学链气化（BCLG）是一种用于生产富H2合成气有前景的生物质气化技术。生物质化学链气化技术通过可回收介质将化学反应分解为不同时间或空间的一系列反应,在此过程中,氧载体（OC）在燃料反应器中为燃料提供晶格氧,促进燃料气化产生合成气;还原后的氧载体被转移到空气反应器中,被空气氧化再生至初始状态后送入燃料反应器进行下一个生物质化学链气化循环。为了实现生物质清洁高效利用的同时处理有机废液,本文提出了 CaO协同有机废液驱动生物质化学链气化的工艺,这不仅可以实现有机废液中化学品的资源化利用,也可为生物质化学链气化过程提供充足的气化剂,同时CaO能捕获产生的CO2并促进H2的产生。在过氧系数为0.2、CaO与燃料碳的比为1.5和反应温度为600℃工况下,由10mL体积分数为6%的乙醇废液驱动0.5g玉米秸秆气化的产氢量达到1.5L。为了进一步降低合成气中的CH4含量,来减少分离CH4所消耗的能量,本文在生物质化学链气化过程中的二级反应器中引入V2O3来促进合成气中CH4重整产生H2和CO。在V2O3与玉米秸秆的质量比为2.16和反应温度为700℃工况下,CH4转化率可达44.9%。并进行了动力学、热力学分析以及对氧载体的表征分析,证实了 CaO/V2O3协同有机废液驱动生物质化学链气化过程的可能性和高效性。为了充分利用生物质中的资源,生物质化学链气化过程分离出的CO2一部分可用于V2O3载氧体的氧化再生,另一部分可用于电化学还原CO2制C2H4。基于密度泛函理论（DFT）,研究了 CO2在Cu2O（111）表面还原合成C2H4的反应机理,比较了不同合成路径下的能量和结构变化。结果表明,当*CO覆盖率为0.11-0.25时,*CO在Cu2O（111）表面吸附最为稳定。高*CO覆盖率可以降低*CH2二聚化能垒,促进C-C耦合的进行,从而提高对C2H4的选择率。*CO覆盖率会影响反应进行的路径,在高*CO覆盖率下,C2H4倾向由*COH中间体合成,其中*CO加氢过程为速控步:在低*CO覆盖率下,C2H4倾向由*CHO中间体合成,其中C-C耦合过程为速控步。该工艺在处理有机废液同时为生物质化学链气化过程提供充足的气化剂,促进了生物质化学链气化反应的进行,实现了对生物质清洁高效利用。另外,计算结果为设计对C2H4高选择性的铜基催化剂提供了理论指导。
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