Fe~ⅡEDTA络合吸收脱硝液的铁碳微电解再生性能与机理

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氮氧化物(NOx)是大气主要污染物之一,有效控制NOx排放对大气环境的改善至关重要。络合吸收法通过添加亚铁络合剂与NO形成易溶的络合物,能有效吸收烟气中的NO,具有吸收速率快、吸收效率高、与现有湿法脱硫系统相容等优点,在燃煤工业锅炉烟气脱硝领域应用前景广阔。对于该技术,络合脱硝液(FeEDTA(NO)和FeEDTA)的经济高效与高选择性还原是关键步骤,也是研究的热点和难点。本论文采用价廉易制的铁碳材料为还原剂,开展络合吸收脱硝液的铁碳还原性能与机理实验研究,主要研究内容和结论如下:(1)开展了铁碳还原FeEDTA(NO)的性能和机理研究。比较了活性炭、铁粉和铁碳对FeEDTA(NO)的去除效果,考察了铁碳质量比、溶液初始pH值、FeEDTA(NO)初始浓度等因素对FeEDTA(NO)还原速率的影响和不同初始pH值条件下还原产物的组成,探讨了铁碳还原FeEDTA(NO)的反应机理和反应动力学。实验结果表明,在相同条件下,铁碳对FeEDTA(NO)的去除效果要远优于铁粉和活性炭。铁碳质量比为2时FeEDTA(NO)的去除效率最佳,降低pH可以提高铁碳对FeEDTA(NO)的去除效率。铁碳微电解还原FeEDTA(NO)的还原产物有NH4+、N2及N2O,而且pH对还原产物的选择性有一定的影响。铁碳还原FeEDTA(NO)的反应是关于FeEDTA(NO)的一级反应。(2)开展了铁碳还原FeEDTA的性能研究。比较了铁碳和铁粉在不同搅拌速度下对FeEDTA的还原,系统探讨了铁碳质量比,O2浓度,铁碳中Fe与FeEDTA的摩尔比,pH值和FeEDTA初始浓度对铁碳还原FeEDTA性能的影响,考察了Fe/AC投加前后NO吸收效率的变化。实验结果表明,铁碳微电解反应能有效还原FeEDTA。增大O2浓度和pH会明显降低FeEDTA的还原速率,且在有氧条件下,铁碳材料表面有氢氧化合物γ-FeOOH的生成;增大搅拌速度、铁碳中Fe与FeEDTA的摩尔比和FeEDTA的初始浓度可提高Fe-EDTA的还原速率。铁碳还原FeIEDTA的反应速率常数随着FeEDTA初始浓度的上升而增加。(3)开展了FeEDTA络合吸收-铁碳还原脱氮同步实验研究,重点比较活性碳、铁粉和铁碳体系同步实验性能,分析了气流速度、O2含量及Fe/FeEDTA摩尔比等因素对再生络合液吸收NO的影响。实验结果表明,较铁粉体系,铁碳微电解还原络合吸收液,能更好实现络合吸收与还原的同步,提高脱硝效率。
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