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目前,随着科学技术的发展,理论计算方法在物理、化学、生物等各个领域得到广泛应用。其中,量子化学计算方法被用于研究有机化学的反应机理。本文运用密度泛函理论,研究了三(五氟苯)硼烷B(C6F5)3催化吡啶类化合物硅氢加成反应的机理,以及过渡金属铱配合物催化CO2硅氢加成反应的机理。主要内容如下:第一章介绍了受阻挫Lewis酸碱对(FLPs)催化反应,Lewis酸和过渡金属配合物催化的硅氢加成反应机理。第二章介绍了理论研究的计算方法—密度泛函理论(DFT)第三章探究了 B(C6F5)3催化吡啶类化合物硅氢加成反应的机理。在M06-2X//B3LYP泛函理论下,我们计算了整个反应路径。该反应分为三步:(1)B(C6F5)3催化2-甲基吡啶,3-甲基吡啶生成1,4-二氢吡啶化合物,4-甲基吡啶生成1,2-二氢吡啶化合物;(2)B(C6F5)3催化二氢吡啶化合物选择性生成5-甲硅烷基吡啶化合物;(3)B(C6F5)3催化下,2-甲基-5-甲硅烷基吡啶化合物生成5-甲硅烷基哌啶。3-甲基二氢吡啶化合物经二硅氧烷(Me2HSi)20还原,生成O-桥连的双环氮杂化合物。第四章探究了铱配合物[IrH(POCOP)]+催化CO2还原为CH4的硅氢加成反应机理。在B3LYP泛函理论下,我们计算了整个反应路径。该反应分为四个阶段:(1)铱配合物[IrH(POCOP)]+催化二氧化碳还原为甲硅烷基甲酸酯。(2)铱配合物[IrH(POCOP)]+催化甲硅烷基甲酸酯还原为双(甲硅烷基)缩醛。(3)铱配合物[IrH(POCOP)]+催化双(甲硅烷基)缩醛还原为甲氧基硅烷。(4)铱配合物[IrH(POCOP)]+催化甲氧基硅烷还原为甲烷产物。第一步还原过程为整个反应的决速步,能垒为29.5 kcal/mol。后三个还原过程的能垒比较低,分别为12.2 kcal/mol,16.4kcal/mol,22.9kcal/mol。此外,我们发现生成的铱二氢化合物[IrH2(POCOP)]能有效促进二氧化碳的硅烷基化。本文从理论上研究了两类硅氢加成反应:B(C6F5)3以及过渡金属铱配合物催化的硅氢加成反应。计算获得反应过程中的过渡态和中间体,深入探究了催化机理。