基于激光雷达的大气SO2、NO2和CO2时空分布探测研究

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CO2是大气中重要的温室气体,对地球系统的能量收支平衡和生物圈与大气的相互作用过程十分重要,其浓度的长期变化将引起一系列气候效应和环境效应。SO2和NO2是大气中对人类健康有重要影响的痕量污染气体。开展激光雷达观测边界层SO2、NO2和CO2观测,通过分析数据,获得SO2和NO2的时空分布特征及其变化规律,揭示混合层大气与生物圈的CO2交换机制和浓度的变化趋势。本论文的研究工作主要分为三部分。第一部分为综述部分。概述了大气SO2、NO2和CO2的源及其循环,详细介绍了这些气体的光学监测技术,描述了激光与大气作用、激光雷达方程、差分吸收激光雷达和拉曼激光雷达的一些重要概念,综述了激光雷达探测大气SO2、NO2和CO2研究进展。第二部分为大气SO2和NO2的激光雷达探测研究。(1)根据SO2/NO2差分吸收激光雷达,分析了大气分子、气溶胶和几何因子的影响,建立了SO2和NO2反演算法模型。(2)依据SO2/NO2差分吸收激光雷达在中国科学院大气物理研究所淮南研究院的观测数据,定量分析了0.2 km~3.0 km的SO2和NO2空间分布的变化趋势、源相关性和输送过程。研究发现,2016年6月至2017年9月观测期间,观测路径上,SO2和NO2浓度时间变化的相关系数大于0.6,随空间距离变化的相关系数大于0.7,表明SO2源和NO2源的时间分布和空间分布具有正相关性;SO2和NO2浓度分布与污染源分布和气象条件关系密切,逆温对垂直方向上SO2和NO2扩散起着很强的抑制作用,SO2质量浓度在探测高度1.3 km附近下降速度最大,NO2质量浓度在探测高度0.7 km附近下降速度最大;冬季和上下班高峰期大气SO2和NO2的浓度较高。(3)利用SO2/NO2差分吸收激光雷达在西藏羊八井观测数据,分析了SO2和NO2浓度分布,初步得到了高原地区SO2和NO2分布特征和时空变化规律。通过对2017年10月至2018年6月观测数据分析,西藏羊八井地区大气传输效应较强,有利于污染气体的扩散,垂直探测路径上SO2和NO2扩散高度小于淮南地区SO2和NO2的扩散高度;探测路径周围源的时空分布状态也影响着SO2和NO2分布;垂直方向上,SO2和NO2浓度有显著的梯度变化。第三部分为大气CO2的激光雷达探测研究。(1)根据ARL-1拉曼激光雷达探测原理,建立了CO2反演算法模型。(2)利用2013-2017年ARL-1拉曼激光雷达观测数据,统计分析了不同时间尺度的CO2垂直分布廓线,得到了合肥地区低对流层CO2的时空变化趋势和源汇特征。统计结果表明,大气CO2体积比浓度随高度增加而减小,390 m的CO2浓度约为15 m浓度的95%,夜间随时间推移浓度增加幅度约5%,天亮时CO2浓度有减小的趋势;测量点高度大于100m时,季节特征较明显,CO2体积比浓度夏季最低,冬季最高,浓度相差约10 × 10-6;测量点高度大于100 m时,2013~2 017年CO2体积比浓度年分布随高度变化的梯度相关系数大于0.9,体积比浓度年平均增长约2.2 ×10-6。(3)通过三个时间尺度的CO2体积比浓度廓线分析得出,CO2浓度特征是动植物活动和大气运动等共同作用的结果;CO2长期循环过程中,存在近地面CO2向高空的传输效应。
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