水产养殖典型抗生素的残留水平与分布特征研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:liyin900101
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水产养殖环境的污染日益严重,导致鱼虾蟹类水产品疾病频发,尤其是在密集型的养殖体系中水产品发病率极高。为了提高产能,大量抗生素应用于水产养殖中。最常见的给药途径是将抗生素与饲料混合投放,大部分抗生素不能被利用,直接或通过排泄物以原药的形式排入环境,造成养殖塘水体和沉积物中抗生素残留,给生态环境带来各种潜在风险。为此,本研究通过调研不同水产养殖类型(鱼、虾、蟹)常用的抗生素药物品种,筛选出磺胺嘧啶(SD)、磺胺甲基嘧啶(SM1)、磺胺二甲基嘧啶(SM2)、磺胺间二甲氧嘧啶(SDM)、磺胺甲恶唑(SMX)、甲氧苄啶(TMP)、诺氟沙星(NOR)、环丙沙星(CIP)、恩诺沙星(ENR)、呋喃唑酮(AOZ)、金霉素(CTC)、土霉素(OTC)、多西环素(DOX)、阿莫西林(AMX)和喹乙醇(OLA)这15种典型抗生素作为目标抗生素,采用固相萃取结合高效液相色谱串联质谱分析(SPE-HPLC-MS/MS)和微波萃取-固相萃取结合高效液相色谱串联质谱分析(MAE-SPE-HPLC-MS/MS)技术,分别对水产养殖区水和沉积物中的典型杭生素进行检测,探究不同养殖品种、不同季节和不同介质中的抗生素的残留情况和分布特征,并在实验室中开展4种高污染抗生素的环境行为研究,以期为水产养殖抗生素残留暴露风险和环境风险评价提供科学依据。主要研究结果如下:(1)建立了水产养殖15种典型抗生素的痕量共检测HPLC-MS/MS方法,仪器检出限范围为0.003-1.23 μg·L-1,仪器定量限范围为0.01-4.10 μg·L-1,精密度范围为0.14-5.17%。针对水产养殖水体和沉积物分别建立了 SPE前处理方法和MAE-SPE前处理方法,水和沉积物的加标回收率分别为68.7-140.8%和64.6-116.9%,方法检出限分别为1.15-6.35 ng·L-1 和 1.52-10.95 μg·kg-1,方法精密度分别为 0.35-13.50%和 0.09-21.40%。为水产养殖抗生素的污染特征和环境行为研究提供了低定量限、高精密度的分析方法。(2)水产养殖塘水体中有多种抗生素的检出,水产养殖塘水中抗生素的总残留量范围在5.60-5837.52 ng·L-1,养殖塘沉积物中抗生素的总残留量范围在2.84-1437.16μg·kg-1,沉积物中抗生素的总浓度远高于上层水体,表明抗生素主要残留在沉积物中。从季节分布特征来看,水体中3月和7月份抗生素检出种类多、残留水平高,大多数抗生素的浓度水平随季节变化差异显著;沉积物中9月份抗生素检出总量为12月的9.8倍,12月氟喹诺酮类抗生素的残留量明显降低,其他抗生素的残留量变化不大。从检出率来看,水体中SD、SDM、TMP和DOX在4个月份中均有检出,检出率分别为65.4%、62.1%、66.2%和45.4%,不同抗生素的检出频率与残留水平和之间存在差异,DOX检出率高,但检出水平仅几个ng·L-1,而沉积物中氟喹诺酮类抗生素有较高检出率和检出水平,检出率为81.0%,平均残留量为616.84 μg·kg-1,表明抗生素在水和沉积物中分布特征不同,与抗生素在养殖水体和沉积物中的环境行为有关。(3)不同养殖类型养殖塘中抗生素的检出种类和检出浓度均存在差异。鱼类养殖塘水体中抗生素的检出种类多,检出量大,主要为磺胺类、氟喹诺酮类和阿莫西林,虾和蟹塘仅对特定抗生素有较高的检出量,罗氏沼虾塘中TMP在9月、3月和7月的检出浓度均大于800 ng·L-1,扣蟹塘中OLA和AOZ有最高的检出浓度,分别为733.83 ng·L-1和711.81 ng·L-1,成蟹(C1)养殖塘中ENR和NOR有最高检出浓度,分别为101.67 ng·L-1和388.73 ng·L-1;相同的养殖品种在不同养殖地区,抗生素的使用存在差异;养殖塘沉积物中,所有养殖塘9月份抗生素残留量均高于12月份,鱼类养殖塘的抗生素检出种类最多,其次是虾塘,蟹塘最少,四环素类和氟喹诺酮类抗生素在鱼类养殖塘中的检出浓度最高,TMP在罗氏沼虾塘中检出浓度最高,与水体结果一致。(4)养殖塘中抗生素的拟分配系数(Ka)大小顺序为ENR>SM1>OTC>DOX>CTC>SMX>SDM>TMP>SM2>SD,氟喹诺酮类和四环素类的Ka值较高,范围分别为 1881.67-719,662.72 L·kg-1 和 321.33-57,093.58 L·kg-1。模拟水-沉积物系统中,抗生素达到平衡时的吸附系数(Kd)大小顺序为ENR>CTC>SM1和TMP,这与实际环境中抗生素的Ka值排序相似,4种抗生素的吸附系数均低于实际环境计算结果2-4个数量级,不同的水-沉积物系统中抗生素的Kd值存在明显差异。(5)通过对水产养殖典型抗生素的水环境降解实验表明,水环境中CTC最易降解,其次是SM1和ENR,TMP在水体中具有较强的持久性。模拟水-沉积物系统的水相中,SM1、ENR、CTC和TMP均在0-7d内快速衰减,SM1、ENR和TMP的衰减量明显高于单独在水环境中前7d的衰减量。沉积物中CTC和TMP的降解半衰期长,SM1的半衰期较短,ENR的半衰期在不同的沉积物中差异较大,沉积物中抗生素的持久性普遍高于水相。(6)实验结束后检测表层和底层沉积物中抗生素的浓度水平表明,ENR和CTC更易滞留在沉积物表层,TMP部分迁移,SM1的迁移性最强,这与抗生素的Kd值排序相似,说明抗生素的吸附性与迁移性呈负相关。不同养殖塘沉积物中抗生素的迁移性差异更明显,说明沉积物的性质与组成对抗生素的迁移影响更大。
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