碳原子因其独特的成键方式，结构非常丰富，能够形成多种同素异形体，其中富勒烯C60和碳纳米管被视为零维和一维纳米材料的典型代表，在电子器件、太阳能电池、超导材料、超硬合金、加固材料等方面有广阔的应用前景，是凝聚态物理和纳米材料领域的重要研究对象。其中，富勒烯与碳管的形变是人们极为关注的、普遍存在的基本科学问题。但迄今为止，在原子级上还没有关于它们在结构稳定性和形变过程上的完整物理图像。本论文以大碳笼富勒烯C90为研究对象，针对形变问题开展了研究。具有D5h对称群的C90可视为C60和单壁碳纳米管结合形成的富勒烯，是连接单壁碳纳米管与富勒烯材料之间的桥梁，是研究富勒烯与碳纳米管材料结构形变的一个理想模型。本论文利用常压和原位高压拉曼与红外光谱，结合密度泛函与分子动力学理论模拟，首次对D_5h（1）-C₉₀分子的结构及其在低温和高压条件下的结构变化进行了深入系统的研究。首次给出了常压下D_5h（1）-C₉₀的拉曼与红外光谱，并对其分子振动模式进行了归属。其分子振动可分为三个部分：100-650cm-1的低频区，对应着碳笼的呼吸振动；650-1000cm-1的中频区，对应于分子的弯曲振动；1000-1600cm-1的高频区，主要反映的则是分子内C-C和C=C的伸缩振动。首次在实验上得到了D_5h（1）-C₉₀分子在低温条件下的结构变化规律。发现温度为250K时，红外光谱峰位随温度变化曲线出现拐点，此时分子的自由转动受到限制，可能发生了分子取向的改变；温度进一步降低，红外光谱峰位分别出现了蓝移和红移的现象，这对应着D_5h（1）-C₉₀分子在低温条件下的形变，即分子笼端帽部分扩张，中间管状部分收缩。研究了高压条件下D_5h（1）-C₉₀的结构变化，最高压力达到35.1GPa。首次给出了D_5h（1）-C₉₀分子高压形变的物理图像，发现其六元环所组成的管状部分相对端帽部分的五元环更容易被压缩，并且在高压下发生了三个结构转变，即在2GPa时，分子的取向发生了变化，由常压时的自由转动转变为单一的围绕长轴的转动；当压力为6.6GPa时，笼状分子出现明显的形变，由一个狭长的椭圆形转变为哑铃形的形状；在13.9GPa时，D_5h（1）-C₉₀分子发生塌缩。不同于C60、C70等小富勒烯分子，该形变过程极为独特。这些研究结果为深入认识富勒烯和碳纳米管的结构相变、性质以及应用提供了重要的基础数据和科学依据。