【摘 要】
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全钒液流储能电池具有设计灵活、效率高和响应速度快等优点,具有良好的发展前景。但电池采用的碳基电极材料普遍存在亲水性差、活性位点不足等问题,导致其对钒氧化还原反应催化活性低,限制了电池的储能性能。金属氧化物催化剂具有催化活性高、易调控、稳定性好、成本低等优点,可以有效提升碳基电极的电化学活性。本文针对碳基电极存在的问题,通过调控金属氧化物的本征性能及负载方式,构建高性能的碳基材料/金属氧化物复合电极
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全钒液流储能电池具有设计灵活、效率高和响应速度快等优点,具有良好的发展前景。但电池采用的碳基电极材料普遍存在亲水性差、活性位点不足等问题,导致其对钒氧化还原反应催化活性低,限制了电池的储能性能。金属氧化物催化剂具有催化活性高、易调控、稳定性好、成本低等优点,可以有效提升碳基电极的电化学活性。本文针对碳基电极存在的问题,通过调控金属氧化物的本征性能及负载方式,构建高性能的碳基材料/金属氧化物复合电极,提升全电池的性能。具体工作如下:基于碳纳米管（CNTs）的高比表面积和导电性与SnO2的高活性和稳定性,通过溶胶凝胶法制备了SnO2/CNTs复合催化剂。由于SnO2-CNTs复合催化剂从传质、电荷转移及电子传输等方面提升了钒氧化还原反应的进行速率,对V3+/V2+和VO2+/VO2+氧化还原反应均表现出优异的催化活性。与原始石墨毡为电极组装的空白电池相比,采用SnO2-CNTs负载的石墨毡为电极组装的电池,在150 m A·cm-2时,放电容量提高了20.7 m A·h和能量效率提高了5.6%。基于SnO2结构中O2-被F离子取代可提升SnO2的导电性并增加其氧空位等结构缺陷,通过溶胶凝胶法制备了F掺杂SnO2纳米颗粒,系统研究了F掺杂比例对SnO2的物理性能与化学结构的影响,并分析了F掺杂SnO2对VO2+/VO2+和V3+/V2+电化学性能的作用规律。因为F掺杂增加了SnO2活性中心、促进钒离子在SnO2表面吸附和加速电子传输,因而提高了SnO2的电化学活性,其中掺杂质量比为10%（FTO-10）的SnO2表现出最佳的电化学性能。以FTO-10作为双功能催化剂对石墨毡电极进行修饰组成复合电极,在150 m A·cm-2时,该复合电极组装的电池放电容量提升至72.0 m A·h,为空白电池放电容量的2.4倍。采用化学共沉淀法制备了Sb掺杂SnO2纳米颗粒,探究了Sb的掺杂比例对SnO2结构及电化学性能的影响。研究发现随着掺杂比例的增加,SnO2纳米颗粒的尺寸减小、结晶度降低、导电性能提高,从而导致钒氧化还原反应的活性位点增加和电子转移速率提高。掺杂比例为5%的Sb掺杂SnO2纳米颗粒（SnO2/Sb-5%）表现出最优的电催化活性。将SnO2/Sb-5%负载到石墨毡上作为电极,电池的循环稳定性和倍率性能都得到提升,容量保持率提高了8%,在150 m A·cm-2下,电池能量效率提升了9.2%。采用电沉积法在碳纸表面原位负载金属Sn和Sb,并通过进一步氧化得到Sb掺SnO2修饰的碳纸电极（CP-SnO2/Sb）。均匀分散在碳纸上的SnO2/Sb纳米颗粒能够产生更多活性位点,同时,SnO2/Sb的高电导率和良好的亲水性促进了钒氧化还原反应动力学和传质过程。以CP-SnO2/Sb为电极组成的电池,在150 m A·cm-2下,电池的能量效率和电压效率分别提高了8.1%和9.1%,电池极化明显减少。利用高锰酸钾的氧化性和碳纸基体的还原性,通过简单浸泡法在碳纸表面原位生成Mn O2纳米片,得到无粘结剂的Mn O2/碳纸复合电极。Mn O2纳米片对碳纸电极的电化学性能改善取决于Mn O2在碳纸上的负载量和分布状态,而其受溶液p H、KMn O4浓度和处理时间的控制。碳纸在0.05 M KMn O4+0.5 M H2SO4溶液处理30min后,在碳纸表面形成均匀分布Mn O2纳米片层,此Mn O2/碳纸复合电极对V3+/V2+氧化还原反应表现出最好的电催化性能。这是由于Mn O2纳米片增加了电极的活性位点,提高了电极的亲水性,促进了氧化还原反应的电荷转移和扩散过程。将Mn O2/碳纸复合电极作为电池负极,提升了电池的倍率性能和循环稳定性,100m A·cm-2时,与空白电池相比,电池的能量效率提升了6%,50次循环测试后,电池的容量保持率提升了7.8%。图116幅;表14个;参205篇。
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