【摘 要】
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随着经济的快速发展,环境污染问题日益严重,工农业生产废水未经处理或处理不达标排放造成环境中重金属离子（heavy metal ions,HMIs）超标。而水是生命之源,水环境中过量的HMIs通过食物链在人体内富集吸收,重金属离子在体内难以分解排除,长时间在体内积累势必会对人体健康造成不良影响,因此实现对水环境或实际样本（如血清、中草药）中重金属离子快速高效的痕量检测是十分必要的。电化学方法相比于其
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随着经济的快速发展,环境污染问题日益严重,工农业生产废水未经处理或处理不达标排放造成环境中重金属离子（heavy metal ions,HMIs）超标。而水是生命之源,水环境中过量的HMIs通过食物链在人体内富集吸收,重金属离子在体内难以分解排除,长时间在体内积累势必会对人体健康造成不良影响,因此实现对水环境或实际样本（如血清、中草药）中重金属离子快速高效的痕量检测是十分必要的。电化学方法相比于其他分析检测方法来说,仪器设备体积较小,价格低廉,检测方法简单快速,易操作,而新型纳米材料的发展,为构筑新型高效灵敏的电化学传感器提供了更多的发展和可能。新型纳米材料具有合成原料储量大,价格低,合成方法简单,具有吸附,催化,促进反应界面电子传递等特点。因此寻求合成方法简单,成本低廉,能实现对重金属离子的快速,高灵敏检测,而且抗干扰能力强的新型纳米材料势在必行。本论文以稀土元素铈基纳米材料为研究对象,调控材料的形貌结构和元素组成,将其合成修饰在玻碳电极（Glassy carbon electrode,GCE）上,也可通过添加室温离子液体（Room temperature ionic liquid,RTIL）等方法来提高导电性。构筑两种新型电化学传感器（RTIL-CoS/Ce Ox/GCE,Co Ce Ox/GCE）,采用方波阳极溶出伏安法,实现对重金属离子的高灵敏分析检测。具体将从以下两个方面展开:（1）以形貌规则的沸石咪唑酸盐框架（Zeolitic Imidazolate Frameworks,ZIFs）中的ZIF-67为前驱体,在保持其原有形态的基础上利用水热法合成了均匀负载有Ce Ox纳米颗粒的CoS中空纳米笼材料,并结合离子液体导体,构筑了一种抗干扰能力强的电化学传感器RTIL-CoS/Ce Ox/GCE,在最优实验条件下对Pb（II）进行电化学检测,在0.1-1.0μΜ的浓度范围内,线性关系良好（R~2为0.999）,灵敏度为50.015μAμΜ-1,检出限为0.02μΜ,低于WHO规定的饮用水中Pb（II）的最大允许浓度。并将其成功应用到实际水样和人类血清等实际样本的检测中,获得了理想的检测效果。（2）利用柠檬酸盐溶胶-凝胶法合成泡沫骨架材料钴铈复合氧化物（Co Ce Ox）,构建敏感电化学传感界面Co Ce Ox/GCE。利用Ce原子具有多个价态在对重金属离子进行检测时,由于价态的变化Ce（III）/Ce（IV）多重价态之间相互转换,可以实现“内循环”作用促进重金属离子在纳米材料表面发生氧化还原作用,从而增强对重金属离子的电化学响应信号,实现对重金属离子的快速灵敏检测。在本实验体系中,Co Ce Ox/GCE实现了Pb（II）的高灵敏检测,灵敏度为129.134μAμM-1,检出限低于WHO既定标准。在最优实验条件下将构筑的电化学传感器应用于中草药党参和当归溶液的重金属离子检测时,也得到了较高的灵敏度,具有一定的应用价值。本工作为发展新型电化学传感器,实现对重金属离子的高灵敏检测,提供了新的研究思路。
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