【摘 要】
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采用电催化剂通过水分解反应形成臭氧的绿色节能方法为常规耗能量大的冷电晕放电提供了非常具有吸引力的替代方法.在大量研究的用于电化学合成臭氧的电催化剂中,β-氧化铅（β-
【机 构】
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英国拉夫堡大学化学工程系; 英国贝尔法斯特女王大学化学与化学工程学院;
【基金项目】
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the Department of Education and Learning(DEL) of Northern Ireland;Northern Ireland Water Limited;Modern Water plc,UK EPSRC;Loughborough University for their supports
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采用电催化剂通过水分解反应形成臭氧的绿色节能方法为常规耗能量大的冷电晕放电提供了非常具有吸引力的替代方法.在大量研究的用于电化学合成臭氧的电催化剂中,β-氧化铅（β-PbO2）和氧化锡（SnO2）基催化剂在室温下最有效.本工作通过密度泛函理论计算,研究了上述两种催化剂作用下臭氧的形成机制.两种催化剂β-PbO2和镍/锑掺杂氧化锡（Ni/Sb-SnO2）的（110）晶面最稳定,故作者特别关注β-PbO2（110）和Ni/Sb-SnO2（110）表面发生的最后两步反应,即氧气和臭氧的形成,模拟了可能的水分解机理.结果表明,在β-PbO2催化剂的作用下,臭氧是遵循Eley-Rideal机理形成,与在Ni/Sb-SnO2,表面臭氧的形成机理相反,后者是通过Langmuir-Hinshelwood机理形成.将β-PbO2主要模拟为固-液相,Ni/Sb-SnO2主要模拟为气相,计算得到吸附能(Eads)、吉布斯自由能（ΔG）和活化能(Eact)等热力学参数值,并进行了分析与比较.这些结果为设计和研发新型的高电流效率电化学制臭氧用催化剂提供了依据.
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