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以单光束偏振倍频理论为基础，研究了在手性实验装置中当起始入射光和倍频出射光的偏振态均为线性时，与p s偏振倍频光信号相关的非零实验展开系数f，g 和h 的唯一性。研究结果表明，对于具有D-π-A型结构的有机光学材料分子，当采用s和p±s等类型线偏振起始光时，实验拟合展开系数唯一，而p线偏振起始光情况的拟合系数却不唯一，相应p s线偏振倍频探测的模拟信号能够完全解释实验结果与早期理论预示之间的矛盾。为了精确确定D-π-A型结构材料的所有二阶非线性极化率张量元，在手性实验装置中避免使用p偏振起始光是非常有必要的。