【摘 要】
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介绍了一套自制的用于光化学臭氧和二次有机气溶胶生成研究的室内烟雾箱系统,对该烟雾箱系统进行了一系列表征实验,包括活性物种的壁损失速率常数的测定,以及由CO-NOx光氧化
【机 构】
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中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室; 中国科学院研究生院;
【基金项目】
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中国科学院知识创新工程项目(KZCX2-YW-Q02-03)
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介绍了一套自制的用于光化学臭氧和二次有机气溶胶生成研究的室内烟雾箱系统,对该烟雾箱系统进行了一系列表征实验,包括活性物种的壁损失速率常数的测定,以及由CO-NOx光氧化实验确定的反应器内.OH源,并进行了乙烯-NOx和苯-NOx光氧化的初步实验.结果表明,O3和NO2在新反应袋中壁损失受湿度影响很小,而在旧反应袋中影响较大.在旧反应袋中,当湿度分别为5%和91%时,臭氧壁损失速率常数对应为1.0×10-5 s-1和4.0×10-5 s-1;而NO2在旧反应袋中壁损失速率常数在湿度为5%和75%时分别为1.0×10-6 s-1和0.6×10-6 s-1.通过CO-NOx光氧化实验确定了低湿(RH=5%)和高湿(RH 75%～77%)时,kNO2→HONO分别为(4.2～5.2)×10-5 s-1和(2.3～2.5)×10-5 s-1,该值与文献中报道的结果一致.通过CO与.OH的反应速率常数估算了反应器内.OH的平均浓度为(2.1±0.4)×106 molecules/cm3.分析了各个辅助反应对臭氧生成的灵敏度,发现NO2→HONO在反应起始阶段对臭氧影响最大,而N2O5+H2O→2HNO3对臭氧峰值有明显的消减作用,而O3与NO2的壁损失对O3的影响很小.乙烯-NOx以及苯-NOx光氧化实验结果与MCM数值模拟比较一致,反映了烟雾箱在研究VOC光化学产生O3和SOA等二次污染时的可靠性,表明所用烟雾箱装置可以用于大气化学反应过程的深入研究.
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