【摘 要】
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钙钛矿氧化物NaNbO3是一种极具应用前景的环保型压电材料, 为此科研人员已经对其进行了大量的科学研究。 近年来, NaNbO3高压结构相变的研究有很多, 但是2 GPa附近和12 GPa以上的结构相变序列和晶体结构依旧存在很多争议。 前人利用拉曼光谱研究NaNbO3的结构相变主要关注的是NbO6内部振动引起的结构变化, 没有详细研究低频段的晶格振动对结构相变的影响。 因此, 以体积比为16∶3∶1甲醇、 乙醇和水的混合液作为传压介质, 在准静水压力条件下, 在0~22 GPa压力范围开展NaNbO3粉末
【机 构】
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新疆大学物理科学与技术学院,新疆乌鲁木齐830046InstituteofMaterialsScience,Tsukuba,UniversityofTsukuba,Ibaraki305-8573,Ja
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钙钛矿氧化物NaNbO3是一种极具应用前景的环保型压电材料, 为此科研人员已经对其进行了大量的科学研究。 近年来, NaNbO3高压结构相变的研究有很多, 但是2 GPa附近和12 GPa以上的结构相变序列和晶体结构依旧存在很多争议。 前人利用拉曼光谱研究NaNbO3的结构相变主要关注的是NbO6内部振动引起的结构变化, 没有详细研究低频段的晶格振动对结构相变的影响。 因此, 以体积比为16∶3∶1甲醇、 乙醇和水的混合液作为传压介质, 在准静水压力条件下, 在0~22 GPa压力范围开展NaNbO3粉末的结构相变研究。 实验测试了更广波数区间（40~1 000 cm-1）的拉曼光谱, 详细分析Na 位移和NbO6振动在升压和卸压过程中对NaNbO3结构的影响。 研究表明, 压力诱变下NaNbO3的拉曼光谱图在2, 7和9 GPa附近观察到结构的转变。 升压过程, 2 GPa附近, NaNbO3从室温Pbma转变成HP-Ⅰ相, 具体表现在180～210 cm-1的3个峰的强度快速增大, 221.2和252.8 cm-1峰消失以及ν1和ν3模快速软化; 6.6 GPa以上, 原来122.3, 155.5, 196.2, 228.2和279.4 cm-1峰消失以及高频段的峰强度减弱、 对称性变低等一系列的显著变化, 标志NaNbO3在7GPa附近发生第二次结构相变（HP-Ⅰ→Pbnm）; 9.7 GPa的拉曼谱线显示出125 cm-1以下的峰完全消失, 形成一个很强背景, 182.2, 261.4和517.7 cm-1处出现新的峰以及559.1 cm-1峰消失, 表明NaNbO3在9 GPa附近从Pbnm转变成HP-Ⅲ相。 直到22 GPa, NaNbO3的拉曼谱线再没有变化并且呈现非常显著的光谱特征, 说明HP-Ⅲ相在这一压强范围内保持稳定, Tc温度至少以dT/dP=27.9 ℃·GPa的速率从614 ℃降至室温, 远远小于Shen等计算的结果。 卸压过程, 7 GPa以下, HP-Ⅰ相的拉曼光谱图与升压时存在显著差异, 表现在Na 位移引起的结构无序化具有不可逆性, 导致在这一压强范围内的晶体结构可能是HP-Ⅰ和Pbnm的共存相。 完全卸压后, NaNbO3的相结构基本恢复。 由此可见, 低频段Na 位移引起的晶格振动对NaNbO3的高压相变的影响很大, 可以为以后研究其他钙钛矿型材料的结构相变提供参考。
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