由于具有较高的功率密度,较快的充放电速率和较好的循环稳定性,超级电容器在储能领域发挥着不可替代的作用。但是,较低的能量密度却限制了超级电容器的广泛应用。目前,为提升综合电化学性能,诸多材料被用于超级电容器的电极研究,常见的有碳材料,过渡金属氧化物/氢氧化物/硫化物和导电聚合物等。然而,很多研究往往缺乏合理的结构设计或者存在合成困难等问题,仍无法改善电极较低的比电容和较差的导电性。本文以过渡金属硫化物Ni₃S₂为活性物质,以碳纳米管为复合材料的碳骨架,用浸渍干燥和电化学沉积法制备了具有三维结构的复合电极CNT-Ni₃S₂,通过后续热处理工艺得到CNT-Ni₃S₂-A,极大改善了活性物质的结晶性,同时实现了Ni₃S₂形貌的转变（由纳米片变为纳米颗粒）。为进一步提高复合结构的导电性,我们对CNT-Ni₃S₂-A进行了结构上的二次设计,在CNT-Ni₃S₂表面包覆了一层CNT,紧接着进行热处理,得到了兼具良好结晶性和优异导电性的三维复合电极CNT-Ni₃S₂-CNT-A。对CNT-Ni₃S₂-CNT-A进行三电极测试,结果表明,当电流密度为10 m A?cm^-2时,其比电容高达13400 m F?cm^-2,当电流密度增加到50 m A?cm^-2时,其电容保持率为96.04%,表现出优异的倍率性能。以CNT-Ni₃S₂-CNT-A为正极材料,活性炭（AC）为负极材料组装了非对称全电容CNT-Ni₃S₂-CNT-A//AC,并对其进行了全面的电化学测试。结果表明,当功率密度为2416 W?kg^-1时,其能量密度高达75.2 Wh?kg^-1。同时,CNT-Ni₃S₂-CNT-A//AC还具有较高的面积比电容(3 m A?cm^-2时达到425 m F?cm^-2)和较好的电化学循环稳定性（充放电循环10000圈后比电容保持率为90.6%）。之所以有如此优异的电化学性能,主要得益于碳纳米管在材料结构设计中的双重作用:内层CNT搭建了三维空间网状结构,实现了活性物质的高质量负载;外层CNT为电子电荷提供了更多的传输通道,增强了复合结构的整体导电性,同时防止了活性物质在电化学测试过程中的脱落流失。本文的材料设计方法和制备工艺可以为高性能超级电容器复合电极的研究提供了借鉴作用。