基于硫酸根自由基降解水中有机污染物的研究

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基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术(SR-AOPs)是近年来倍受人们广泛关注的新型水处理工艺,其简便、高效、二次污染少等优点在处理毒性大且难生物降解的有机废水领域表现出了广阔的应用前景。本文选择典型污染物抗生素阿莫西林和染料罗丹明B作为研究对象,从影响因素、反应动力学和反应机理等角度对均相Co2+/Oxone、Co2+/US/Oxone,非均相纳米Co3O4/Oxone、纳米CoXFe3-XO4/Oxone、GO-CoXFe3-XO4/Oxone氧化系统做了深入研究。主要开展以下研究工作:(1)以抗生素阿莫西林废水为研究对象,开展Co2+/Oxone、Co2+/US/Oxone体系降解阿莫西林研究工作,结果表明超声波(US)对SO4·-的活化有较强的促进作用,另外温度、超声功率、催化剂浓度、氧化剂浓度的增加有利于阿莫西林降解,而废水初始浓度的增加使其降解率下降,降解反应符合一级反应动力学。(2)对采用溶剂热法合成的纳米Co3O4活化Oxone降解罗丹明B染料废水进行了研究。用SEM、XRD等测试手段对高效新型的固相催化剂纳米Co3O4进行了表征,Co3O4纳米颗粒平均粒径为13nm,并考察了反应温度、pH、催化剂用量、氧化剂用量及废水初始浓度等因素对罗丹明B降解的影响;(3)采用水热法制备掺杂过渡金属Co的Fe3O4纳米复合材料,用TEM、XRD等测试手段对其进行表征,研究不同钴含量的纳米CoXFe3-XO4催化Oxone降解罗丹明B模拟有机废水的情况,并在选定最优催化剂的基础上进行了最优降解条件的探索,实验结果表明:最优催化剂CoXFe3-XO4(x=0.75)不仅具有较好的磁分离性能、较好的催化性能,而且Co-Fe键作用减少了由于金属溶出对环境所造成的二次污染;弱酸性pH、温度升高、氧化剂和催化剂用量的增加、初始浓度降低有利于降解反应的进行。(4)将石墨烯作为纳米CoXFe3-XO4载体,充分发挥石墨烯的吸附和催化性能、CoXFe3-XO4的催化性能以及二者间的协同效应,并将其应用于SR-AOPs中,高效去除罗丹明B染料废水。采用SEM、XRD等手段对水热法合成的GO-CoXFe3-XO4进行表征,纳米催化剂颗粒平均粒径21nm,系统考察不同钴含量对纳米GO-CoXFe3-XO4的催化性能的影响以及反应温度、催化剂用量、氧化剂用量、废水初始浓度等因素对罗丹明B降解的影响并对反应体系中主要自由基种类(SO4·-, OH)进行了讨论。
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