PVP稳定无定形合金纳米催化剂的合成及其醇解氨硼烷释氢

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氨硼烷(NH3BH3,AB)作为一种固态储氢材料,以其优异的储氢能力和稳定性而备受关注。研究表明,常温甚至低温下,氨硼烷在合适的金属催化剂存在下就可以完全释氢,因此制备合适的金属催化剂已成为研究的热点。本文通过选取非贵金属Cu、Co、Ni作为活性组分,同时使用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为稳定剂和分散剂,合成无定形合金结构催化剂,实现氨硼烷高效醇解释氢。主要的研究工作包括如下两个方面:第一,在室温条件下,使用一种简便的液相还原法,制备了一系列磁性可回收的 Co1-xNix(x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,1)合金催化剂。对所制备的 Co1-xNix/PVP 纳米颗粒进行XRD,XPS,FT-IR,TEM等表征,结果表明成功合成了无定形CoNi合金纳米催化剂。通过催化氨硼烷醇解脱氢反应,探索最优条件下催化剂的醇解催化性能。实验表明,当PVP与催化剂摩尔比为5:1,Co与Ni摩尔比为7:3时,催化剂Co0.7Ni0.3/PVP展现最优催化性能,其TOF值为35.3 molH2/(molcatalyst·min),反应活化能为23.60 kJ/mol,经过8次重复使用后仍可以保留91.2%的初始催化活性。第二,采取相同的液相还原法,引入Cu金属制备了 CuCoNi/PVP合金催化剂,通过XRD、XPS、TEM等对催化剂进行表征,结果证明该合成方法可以快速制备无定形CuCoNi三元合金催化剂。在催化氨硼烷醇解的性能测试中,相比于双金属催化剂,三元CuCoNi催化剂展现出更加优异的催化性能。实验探究了不同金属摩尔配比对于催化活性的影响。结果表明,室温下PVP稳定的Cu0.4Co0.4Ni0.2纳米催化剂的催化活性最高,TOF值可达46.1 molH2/(molcataiyst·min),反应活化能为29.4 kJ/mol,重复8次测试后仍保持93.6%的初始催化活性。
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