【摘 要】
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随着全球经济和人民需求的增长,能源在人类社会发展中愈加重要。传统化石燃料能源不断消耗,大力开发清洁可再生能源迫在眉睫。氢能是一种二次能源,具有热值大、无污染、获取资源广泛等优点,在未来的新能源发展中备受期待。氢气的获取方法有很多,其中最常见的为碱性水电解法,但该技术存在的最大问题是因其催化电极活性不高而导致电能消耗大、不经济,因此高催化性能的电极材料的制备是发展氢能的核心内容。目前,用于电解水制氢
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随着全球经济和人民需求的增长,能源在人类社会发展中愈加重要。传统化石燃料能源不断消耗,大力开发清洁可再生能源迫在眉睫。氢能是一种二次能源,具有热值大、无污染、获取资源广泛等优点,在未来的新能源发展中备受期待。氢气的获取方法有很多,其中最常见的为碱性水电解法,但该技术存在的最大问题是因其催化电极活性不高而导致电能消耗大、不经济,因此高催化性能的电极材料的制备是发展氢能的核心内容。目前,用于电解水制氢的电极材料存在价格成本高如Pt、Pd等贵金属、析氢过电位高、耐腐蚀性差和稳定性差等问题,从而限制了电解水法制氢技术的发展。Ni-Cu合金在各种酸、碱和盐溶液介质中具有较好的耐腐蚀性能和较高的析氢活性,但其析氢综合性能还有待提高。针对上述问题,本论文以Ni-Cu合金体系为研究对象,分别掺杂不同过渡族元素粉末来改善其析氢性能,同时有选择性的添加La2O3粉及就不同含量的La2O3粉对电极的影响展开了研究分析,以制备获得高催化析氢性能的多孔阴极电极。本文以Ni、Cu、Ti以及La2O3粉为原料,采用粉末冶金方法烧结制备Ni-Cu-Ti、Ni-Cu-Ti/La2O3多孔电极材料。通过扫描电镜（SEM）、电子背散射衍射（EBSD）和X射线衍射（XRD）等对电极材料的显微形貌、物相成分进行表征,并通过动电位扫描、电化学阻抗技术（EIS）和循环伏安扫描（CV）等方法研究电极材料的电催化析氢性能。具体研究得到如下成果:1.在Ni-Cu电极中掺杂相同粉末粒径（3-5μm）的Zr、W、Co和Ti粉来改善性能,Zr、W、Co和Ti分别促进了Ni-Cu的析氢性能,但Ti粉对Ni-Cu体系的析氢性能的促进效果最佳。当烧结温度为1000℃,m（Ni）:m（Cu）:m（Ti）为5.5:3.5:1时,孔隙率为41.8%,其析氢电催化性能最佳,交换电流密度为1.39×10-3A·cm-2和Tafel斜率为-71.53 m V dec-1。2.在5.5Ni-3.5Cu-1Ti的基础上添加粒径为5-7μm La2O3粉,多孔Ni-Cu-Ti/La2O3电极的电催化性能提高,5.5Ni-3.5Cu-1Ti/9%La2O3电极达到析氢峰值,其孔隙率为36.5%,交换电流密度为6.28×10-3A·cm-2和Tafel斜率为-63.18 m V dec-1。当La2O3添加量为1～9%时,随着添加量的增大,开孔隙率逐渐减少,但变化不大,同时电解析氢性能越来越好,因此在该区间内,影响5.5Ni-3.5Cu-1Ti/x%La2O3的析氢性能的最主要因素为La2O3的添加量。而当La2O3添加量为9～15%时,随着添加量的增大,生成的物质的量变化不大,而孔隙率大幅度的下降,5.5Ni-3.5Cu-1Ti/x%La2O3的析氢性能逐渐减弱,因此该区间影响5.5Ni-3.5Cu-1Tix%/La2O3电极的析氢性能的主要因素为开孔隙率。La2O3添加量为9%是实现这两方面有机结合的最佳添加量,因此可以大幅度降低析氢过电位。3.多孔5.5Ni-3.5Cu-1Ti-9%La2O3复合电极材料在6mol/L KOH溶液中具有良好的稳定性。在6mol/L KOH溶液中进行恒电位-0.85V电解20h,多孔5.5Ni-3.5Cu-1Ti/9%La2O3复合电极的电流密度平稳保持在-0.35A·cm-2。在过电位-1.3V下,对多孔5.5Ni-3.5Cu-1Ti/9%La2O3复合电极进行间断性的电解实验,电解曲线的电流密度幅度变化不大且基本保持一致,这表明多孔5.5Ni-3.5Cu-1Ti/9%La2O3复合电极具有优异的抗断电性能。
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