【摘 要】
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有机-无机杂化钙钛矿电池因其高的光电转换效率受到人们的广泛关注。但A位有机阳离子（如甲胺、甲脒等）易挥发,导致器件运行稳定性差。因此,自2015年来,基于无机铯阳离子（Cs+）制备的无机钙钛矿电池受到人们的广泛研究。其中,CsPbI2Br和CsPbI3钙钛矿电池因其高的光电转换效率和合适的光学带隙有望用于叠层电池的制备。这两类电池近年来发展极为迅速,效率屡创新高。然而这两类电池仍存在效率和稳定性提
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有机-无机杂化钙钛矿电池因其高的光电转换效率受到人们的广泛关注。但A位有机阳离子（如甲胺、甲脒等）易挥发,导致器件运行稳定性差。因此,自2015年来,基于无机铯阳离子（Cs+）制备的无机钙钛矿电池受到人们的广泛研究。其中,CsPbI2Br和CsPbI3钙钛矿电池因其高的光电转换效率和合适的光学带隙有望用于叠层电池的制备。这两类电池近年来发展极为迅速,效率屡创新高。然而这两类电池仍存在效率和稳定性提升的瓶颈。首先,无机电池比有机-无机杂化电池具有更大能量损失,导致开路电压损失严重;其次,无机钙钛矿中存在的缺陷（铅空位、碘空位等）会显著影响器件的填充因子和稳定性;最后,无机电池制备流程繁琐、成本高的问题也亟待解决。基于上述问题,本论文通过价廉有机小分子添加剂对CsPbI2Br、CsPbI3钙钛矿薄膜及器件进行改性,达到改善结晶、钝化缺陷、优化能级及降低成本的目的,最终制备出高效无机钙钛矿电池。论文主要研究内容如下:（1）通过引入丁二酸铵（AS）对CsPbI2Br钙钛矿进行改性。AS的添加不会影响CsPbI2Br钙钛矿结构,但可以与CsPbI2Br前驱体相互作用延缓结晶过程,提升薄膜结晶质量;AS中存在的C=O能钝化薄膜中未配位的Pb2+,降低缺陷密度,减少非辐射复合;AS的添加能使CsPbI2Br薄膜与电子、空穴传输层的接触更加紧密,提升电子、空穴的传输性能;AS的添加有助于增大CsPbI2Br与Spiro-OMe TAD之间的内建电场,有效提升器件的开路电压。基于AS添加制备的无机CsPbI2Br电池获得了1.32 V的开路电压和16.82%的光电转换效率,器件具有较优异的空气稳定性。（2）通过调控有机小分子结构,设计出三种取代酰肼类小分子钝化剂:苯甲酰肼（BH）、甲酰肼（FH）和苯甲酰胺（BA）。理论计算和实验结论表明:取代酰肼中的肼基、羰基和苯基能通过协同作用钝化CsPbI3钙钛矿薄膜中的Pb2+缺陷和I-空位,从而减少缺陷,降低非辐射复合。计算和实验结果证明BH具有最强的缺陷钝化能力。基于BH添加的CsPbI3钙钛矿薄膜,其价带、导带及费米能级均有提升,使得n型CsPbI3薄膜与p型Spiro-OMe TAD之间的内建电场增大,光生载流子分离驱动力增强,CsPbI3电池的开路电压显著提升。综上,所制备BH-CsPbI3器件获得1.24 V的高开路电压,效率达到20.47%,为同时期同体系CsPbI3电池最高效率之一;此外,未封装的BH-CsPbI3电池表现出优异的稳定性,在空气湿度为20%～30%的环境中存储1000 h后仍能保持其初始效率的98%。
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