【摘 要】
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植物的光合作用为植物的生长提供诸如ATP、NADPH以及糖类化合物等生存必需物质,植物对于高能态光子的捕捉位点位于细胞器叶绿体中的类囊体膜上,类囊体膜上负责捕获光子的功能分子主要是叶绿素分子Chla,其获得光子的能量后即刻产出一个高能电子并在电子传递链上完成传递,此时氧化态的叶绿素分子为恢复基态继续捕获光子,会从周围电子供体中夺取电子,最终经过多次的电子转移H2O会被氧化产生O2以及H+。启发于类
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植物的光合作用为植物的生长提供诸如ATP、NADPH以及糖类化合物等生存必需物质,植物对于高能态光子的捕捉位点位于细胞器叶绿体中的类囊体膜上,类囊体膜上负责捕获光子的功能分子主要是叶绿素分子Chla,其获得光子的能量后即刻产出一个高能电子并在电子传递链上完成传递,此时氧化态的叶绿素分子为恢复基态继续捕获光子,会从周围电子供体中夺取电子,最终经过多次的电子转移H2O会被氧化产生O2以及H+。启发于类囊体上的光反应过程,本论文构筑了一种叶绿素/磷脂双层/二氧化钛复合薄膜材料并对其界面行为进行研究。基于相关领域科学家的大量研究以及本课题组前期的理论积累可以得知,处于氧化态的叶绿素分子具有氧化分解水的能力,因此可将叶绿素分子与磷脂双层协同组装,构筑类囊体仿生膜结构,虽然叶绿素分子被激发后产生的空穴氧化性较强,但是叶绿素分子的激发态会很快回落,为了解决这一问题可以设计引入二氧化钛抑制叶绿素分子的退激发。本论文便是立足于上述思路展开,第一部分是关于叶绿素分子与磷脂双层协同组装行为的研究,第二部分是基于二氧化钛的光催化性能制备人工叶片薄膜材料,具体研究内容如下:（1）叶绿素/磷脂双层共组装体的制备及其界面行为研究。通过SEM可以看出不同叶绿素含量的Chla@脂质体形貌完整且分散性良好;通过EDS可以推断出叶绿素与蛋黄卵磷脂摩尔比为1:20时为叶绿素/磷脂双层共组装体的最优组成比例;通过激光粒度仪、电化学工作站和共聚焦拉曼光谱仪可以推断出叶绿素分子在一定程度上增加了磷脂双层膜的流动性;通过椭圆偏振光谱仪可以推断叶绿素分子在与磷脂分子共组装的过程中其位阻较大的亲水性卟啉头基坐落于磷脂双层的外部而尾链插入在磷脂双层中;通过瞬态荧光光谱仪和荧光分光光度计可知,叶绿素分子处于磷脂分子表界面时具有更好的光电子转移效果,此外对于Chla@脂质体的变温荧光测试可知,温度在一定程度上会影响Chla@脂质体的光电子转移行为,当温度为30℃时Chla@脂质体的光电子转移效果最好。（2）人工叶片薄膜材料Ti O2@Chla-SLB的制备及其界面行为研究。首先在FTO玻璃上制备一层Ti O2薄膜,然后借助溶剂辅助法在Ti O2薄膜表面制备Chla@SLB。通过AFM测试可知使用SALB法可以克服囊泡融合法制备支撑脂双层对于基底选择的局限性,实现了Chla@SLB在Ti O2表面的铺展,成功地制备人工叶片薄膜材料Ti O2@Chla-SLB;通过EDS可以看出该复合材料的各个组分整体分布均匀,不存在明显的聚集现象;通过共聚焦拉曼光谱仪可知Ti O2薄膜对Chla@SLB的流动性存在微弱的影响;通过荧光光谱可知Chla-SLB与Ti O2复合后,Ti O2可以将激发态的高能电子导出并抑制光生电子与空穴的复合,此外当Ti O2存在时叶绿素荧光激发光谱的峰产生了红移,说明Chla-SLB与Ti O2复合后叶绿素分子跃迁的能量壁垒有所降低;通过电化学工作站可知叶绿素分子的能级与Ti O2半导体能级相匹配;通过Clark氧电极可知人工叶片薄膜材料在可见光激发下具有相对良好的释氧功能。
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