【摘 要】
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化石燃料的大量消耗与不可再生性造成了严重的环境污染与能源紧缺。利用光催化技术将大气中的CO2转化为高附加值化学品,将是解决环境污染和能源危机的有效途径。金属有机骨架材料（MOF）因其具有大的比表面积、高度有序的孔结构以及可调的结构和功能,在催化领域得到了非常广泛的应用。但是,由于块状MOF颗粒体积庞大,不利于活性位点的充分暴露,同时庞大的体积也极大限制了催化过程中电荷转移和传质。如果将块状MOF材
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化石燃料的大量消耗与不可再生性造成了严重的环境污染与能源紧缺。利用光催化技术将大气中的CO2转化为高附加值化学品,将是解决环境污染和能源危机的有效途径。金属有机骨架材料（MOF）因其具有大的比表面积、高度有序的孔结构以及可调的结构和功能,在催化领域得到了非常广泛的应用。但是,由于块状MOF颗粒体积庞大,不利于活性位点的充分暴露,同时庞大的体积也极大限制了催化过程中电荷转移和传质。如果将块状MOF材料纳米化为超薄的金属有机层（MOL）纳米片将会解决上述问题,大幅提高其催化性能。在本文中,我们利用GO模板法在GO模板上成功生成了超薄的MOL纳米片,同块体MOF相比,其光催化CO2还原的性能得到了极大的提升。本文具体研究内容如下:1.以GO作为模板,成功将块状MOF纳米化为超薄MOL纳米片。通过控制CoCl2·6H2O的用量,合成了一系列超薄的Co-MOL@r-GO复合材料（Co-MOL@r-GO-1、Co-MOL@r-GO-2、Co-MOL@r-GO-3）。研究表明,CoCl2·6H2O的添加量会极大地影响Co-MOL的负载量与尺寸,进而影响其催化性能。将一系列的Co-MOL@r-GO复合材料应用于光催化CO2还原,都表现出远高于块状Co-MOF的催化效率,且复合材料Co-MOL@r-GO-2表现出最高的催化活性。光照8 h,CO产率可高达25442μmol/gCo-MOL,催化活性是块状Co-MOF的21.7倍。研究表明,相较于块状MOF,MOL的超薄特性使其暴露了更多的活性位点,同时也更加有利于电荷的转移和传质。r-GO充当了光敏剂与催化剂之间的电子传输介质,极大地加速了光生电子的传输。因而Co-MOL@r-GO复合材料的光催化CO2还原的活性得到了极大的提高。这表明GO模板法是合成高效MOL@r-GO光催化剂的一种有效策略。同时也为超薄MOL纳米片的合成提供了一种新的思路。2.沿用GO模板法设计与合成了一系列超薄的混金属MOL:Ni Co-MOL@r-GO复合材料,用于高效光催化CO2还原,拓展了GO模板法在合成MOL@r-GO复合催化材料上的应用,印证了GO模板法在合成超薄MOL纳米片材料领域的普适性。
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