【摘 要】
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锂离子电池中的力-电化学耦合行为是固体力学的前沿方向,应力作用与电子以及物质的传输、与电压分布、以及容量与循环寿命等电化学参数的关联成为诸多领域的关注热点。但从实验的角度对于应力对电化学性能的作用与影响机理缺乏清晰的认知,尤其是拉/压应力的区分仍存在较大不足。本文从预应力加载的角度出发,以高理论容量的复合硅电极为研究对象,针对拉/压应力影响的电化学行为问题开展实验研究,主要分为以下三部分:采用弯曲
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锂离子电池中的力-电化学耦合行为是固体力学的前沿方向,应力作用与电子以及物质的传输、与电压分布、以及容量与循环寿命等电化学参数的关联成为诸多领域的关注热点。但从实验的角度对于应力对电化学性能的作用与影响机理缺乏清晰的认知,尤其是拉/压应力的区分仍存在较大不足。本文从预应力加载的角度出发,以高理论容量的复合硅电极为研究对象,针对拉/压应力影响的电化学行为问题开展实验研究,主要分为以下三部分:采用弯曲预应力加载方法将七种递增的拉/压应力施加到电极上,将拉/压应力增量加载与电化学过程分离。通过四种电化学测试,对硅复合电极进行了不同拉/压应力加载的锂离子电池的电化学实验,实现了应力加载下多角度电化学性能参数的测量与定量表征。本文进行了系列的拉/压预应力对循环性能和电极过程影响的电化学实验测量,结果表明,拉应力载荷对应于较高的比容量和容量保持率,较小的能量耗散率和阻抗,较好的反应性和反应能力,较小的极化,更快的离子和电子迁移以及较高的扩散系数,而压应力则不利于电化学性能的提升。实验表明了应力对循环性能和电化学反应性能的显著影响,并且该影响是非线性的。在实验测量的基础上分析了拉/压预应力对电化学性能的影响机理,以及应变/应力等力学参量与电极材料损伤和能量耗散的关联。其中拉应力改善了材料中离子和电子的迁移,促进了颗粒内部的扩散和反应,并降低了电极材料的破坏程度和能量耗散。然而压应力相反,造成颗粒挤压不均匀形变、电极损坏程度加大和能量耗散增加。因此应力作用的本质是改善了电极材料的力学-物理-化学表现进而优化了电化学性能。
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