功能化改性水滑石吸附阴离子污染物的性能研究

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近年来,水滑石类化合物(Layered Double Hydroxide,LDH)作为一种新型的吸附剂,由于具有独特的层状结构和物化特性,成为国内外研究的热点。然而,对水滑石进行功能化改性后用来吸附阴离子污染物的研究比较少。本文选择磷酸根和铬酸根作为目标污染物,制备了不同类型的功能化改性水滑石,采用静态吸附的方法去除水中磷酸根和铬酸根。具体研究结果如下:(1)利用共沉淀法合成了Mg-Al-LDH和Zn-Al-LDH,并对其进行了XRD、BET、FTIR和Zeta电位的表征,结果表明水滑石样品的晶型比较完整,Zn-Al-LDH的比表面积大于Mg-Al-LDH。考察了吸附剂用量、吸附时间、初始溶液pH值对吸附磷酸根的影响,得到水滑石的最佳用量为4 g/L Mg-Al-LDH和1.6 g/L Zn-Al-LDH,振荡40 min后达到平衡,在强碱性条件下,吸附能力下降。采用拟一级和拟二级动力学对实验数据进行拟合,Mg-Al-LDH和Zn-Al-LDH吸附磷酸根的过程更符合拟二级动力学。对吸附过程进行等温线拟合,都符合Freundlich和Langmuir模型,Zn-Al-LDH的最大吸附量大于Mg-Al-LDH。对吸附前和吸附后水滑石的FTIR、Zeta电位进行了表征,可以解释吸附机理为静电作用、离子交换作用和配合作用。(2)采用水热法合成了Fe3O4,以其为基质,用共沉淀法合成了具有磁性核壳结构的Fe3O4@Zn-Al-,Fe3O4@Mg-Al-和Fe3O4@Ni-Al-LDH,并对样品进行了XRD、BET、FTIR、VSM和Zeta电位表征。考察了吸附剂用量、吸附时间、初始溶液pH值对吸附磷酸根性能的影响,得到吸附最佳条件为:Fe3O4@LDHs的最佳用量为2 g/L,振荡60min,调节pH=3,讨论了不同pH条件下可能发生的吸附机理。采用拟一级、拟二级动力学和KASRA模型对动力学数据进行了分析,Fe3O4@LDHs吸附磷酸根的过程更符合拟二级动力学。采用ARIAN模型对吸附等温线进行了讨论,利用Freundlich、Langmuir和Temkin模型对实验数据进行了拟合,发现更符合Langmuir模型,Fe3O4@Zn-Al-LDH的最大吸附量大于Fe3O4@Mg-Al-LDH和Fe3O4@Ni-Al-LDH。对吸附热力学进行了研究,结果表明吸附反应是自发的、吸热的和熵增加的反应。Fe3O4@LDHs吸附磷酸根后能够用磁铁在10 s之内进行快速分离。(3)采用共沉淀法合成了Zn-Al-LDH和Fe3O4@Zn-Al-LDH,然后进行500°C焙烧(Zn-Al-500-LDO和Fe3O4/Zn-Al-500-LDO)。对样品进行了XRD和FTIR的表征,经过焙烧后,层间的CO32-消失,通过水滑石的“记忆效应”,能够恢复层状结构。考察了吸附剂用量、吸附时间、初始溶液pH值对吸附铬酸根性能的影响,得到了吸附最佳条件:焙烧水滑石最佳用量为2 g/L,振荡60 min,调节溶液pH=3。采用拟一级、拟二级动力学模型对吸附动力学数据进行了拟合,Zn-Al-500-LDO和Fe3O4/Zn-Al-500-LDO吸附铬酸根的过程更符合拟二级动力学。采用Freundlich和Langmuir模型对实验数据进行拟合,发现吸附过程更符合Langmuir模型。吸附反应是自发的、吸热的和熵增加的反应。经过焙烧之后,Zn-Al-500-LDO和Fe3O4/Zn-Al-500-LDO吸附铬酸根的吸附能力大于Zn-Al-LDH和Fe3O4@Zn-Al-LDH,是一种有潜在应用前景的吸附剂。本论文以功能化改性的水滑石为吸附剂,以吸附去除造成水体富营养化的磷酸根和显著毒性的铬酸根,获得了良好的效果,为阴离子污染物的去除提供了有益的理论依据。
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