【摘 要】
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硫属半导体材料具有合适的能带结构、可见光响应等优点,因此在光催化领域具有极大的应用前景。目前受到广泛关注的高效的光催化剂CdS中Cd离子自身的毒性以及严重的光腐蚀性,
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硫属半导体材料具有合适的能带结构、可见光响应等优点,因此在光催化领域具有极大的应用前景。目前受到广泛关注的高效的光催化剂CdS中Cd离子自身的毒性以及严重的光腐蚀性,限制了它在光催化领域的应用。研发新型硫属光催化材料成为近年来国际光催化领域的一个热点。本论文工作旨在探索无毒、抗光腐蚀、高效的硫属半导体光催化水解产氢材料。我们合成了 CuGaS2-ZnS纳米异质结光催化剂,以Na2S03、Na2S溶液为空穴牺牲剂,研究了 CuGaS2-ZnS纳米异质结的可见光光催化水解产氢活性。论文的主要研究内容如下:以Cu1.94S纳米球为前驱体,通过热解反应合成了分散性良好、尺寸大小均一的火柴棒状Cu1.94S-ZnS纳米异质结。随后,以Cu1.94S-ZnS纳米异质结为前驱体,进一步合成了单分散、尺度均一可控、Z字型的CuGaS2-ZnS纳米异质结。研究表明,CuGaS2是通过Cu1.94S纳米晶催化辅助生长形成的,该过程中Cu1.94S纳米晶不仅是一种反应剂,而且还起到催化剂的作用,溶液中的Ga离子扩散到Cu1.94S纳米晶晶格中,而后与其反应形成CuGaS2。Cu1.94S-ZnS纳米异质结异质界面处由于晶格失配产生缺陷,局域能量比其他位置较高,因而成为CuGaS2纳米晶成核生长的位点。光谱测试表明,CuGaS2-ZnS纳米异质结在可见光区域具有强烈吸收。可见光光催化水解产氢测试显示,其水解产氢速率为131μmol/gh,比CuGaS2单相纳米晶的可见光光催化水解产氢效率提高了 15倍,这是因为CuGaS2-ZnS纳米异质结的构建,有利于光生载流子的有效分离,抑制了光生电子空穴对的复合。CuGaS2-ZnS纳米异质结在三次水解产氢循环测试中表现出稳定的活性,表明其具有良好的抗光腐蚀性。
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