【摘 要】
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光催化技术是一种高级氧化过程（AOPs）,因其绿色环保、成本低廉且能够实现对污染物的完全矿化,在废水修复领域展示了广阔的前景,催化剂作为光催化技术的核心,如何对其进行改性以进一步提高其光催化活性成为了关注的重点。TiO2和Ag3PO4作为传统的催化剂,近年来已经取得了大量的研究。然而,TiO2存在着难回收以及电子空穴对的复合率高而催化性能仍有待于进一步提高的缺点。同时,Ag3PO4虽然具有优异的可
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光催化技术是一种高级氧化过程（AOPs）,因其绿色环保、成本低廉且能够实现对污染物的完全矿化,在废水修复领域展示了广阔的前景,催化剂作为光催化技术的核心,如何对其进行改性以进一步提高其光催化活性成为了关注的重点。TiO2和Ag3PO4作为传统的催化剂,近年来已经取得了大量的研究。然而,TiO2存在着难回收以及电子空穴对的复合率高而催化性能仍有待于进一步提高的缺点。同时,Ag3PO4虽然具有优异的可见光催化性能,但光腐蚀现象及昂贵的生产成本也限制了其的应用,因此如何降低Ag3PO4催化剂的光腐蚀进一步提高其稳定性是当前的研究热点。本文以TiO2和Ag3PO4为研究对象,针对上述提出的问题,分别通过加载磁核、构建异质结对催化剂进行了改性研究,制备了可磁回收Zn Fe2O4@TiO2、Zn Fe2O4@TiO2@Ag2O及g-C3N4/Ag3PO4复合光催化剂,通过SEM、TEM、XRD、UV-Vis（DRS）、FT-IR、XPS等表征手段对催化剂的形貌结构以及光学性能进行了表征与分析,并以Rh B、MO、MB、Phenol及OFX为模拟污染物探究了催化剂的催化能力,同时提出了反应过程中的电荷转移机制。得出如下结论:（1）通过溶剂热法制备了高分散的Zn Fe2O4纳米球,然后以乙醇溶液为反应介质,通过超声负载的方法在其表面负载适量的TiO2制备了Zn Fe2O4@TiO2复合光催化剂,以10mg/L的Rh B溶液为模拟污染物,以500W汞灯作为紫外光源进行催化剂的最优条件筛选,发现随着TBOT滴加量的增加,催化剂的光催化效果呈现先上升后下降的趋势,当每0.05g Zn Fe2O4对应加入1.2m L TBOT时（催化剂命名ZT-1.2）,催化剂对Rh B的降解效果最佳,60 min的降解率达到了97.3%,对MO、MB、Phenol及OFX同样展示了优异的降解性能。同时,催化剂ZT-1.2还具有良好的磁回收效果以及稳定性,每次反应的回收率保持在89%-96%之间,而经过五次循环后,依然保持着优异的光催化降解能力,对Rh B溶液的降解率仍能达到94.8%左右。通过活性物种捕捉实验,发现·OH为主要的活性基团,而h+和O2·-也起到了一定的作用,通过进一步采用DRS表征对催化剂能带位置的计算,推出了一种Z型异质结的电荷转移方式。（2）以（1）中制备的ZT-1.2为基底,进一步通过原位沉积的方法制备了可磁回收Zn Fe2O4@TiO2@Ag2O三元复合光催化剂,以10mg/L的Rh B溶液为模拟污染物并选择500W汞灯作为紫外光源进行光催化反应,当ZT-1.2与Ag2O的理论质量比为10:1时,催化剂的效果最佳（记为ZTA-10）,在40min反应时间内对Rh B溶液的降解率达到92.4%,在60min反应时间内对Rh B溶液的降解率达到98.6%。同时,催化剂ZTA-10还展现了良好的可磁回收性和循环利用能力,在经过3次循环实验后,回收率维持在88.3%-90.6%之间,而降解效果仍能稳定在99%左右。通过活性物种捕捉实验发现光催化降解的主要活性物种为O2·-和h+,提出了一种基于TiO2和Ag2O界面耦合的p-n结反应机制。（3）以尿素为前驱体,采用热缩聚法制备了g-C3N4纳米片,然后以无水乙醇为反应介质,通过原位沉积法在其表面负载Ag3PO4制备了g-C3N4/Ag3PO4复合光催化剂,以10mg/L的Rh B溶液为模拟污染物,选择500W氙灯作为可见光源（添加滤波片滤掉λ＜420nm的紫外波长）进行光催化反应,随着复合材料中g-C3N4所占比例的增加,催化剂的催化效果呈现先上升再下降的趋势,当Ag3PO4与g-C3N4的理论质量比达到10:1时（催化剂命名AC-10）,催化效果达到最佳,在30min内,对Rh B的降解率达到94%,而Ag3PO4的降解率仅为63.3%,同时以MO、MB、Phenol及OFX溶液为模拟污染物进一步证实了催化剂的高催化活性。催化剂AC-10还展现了良好的循环利用效果,在经过3次循环实验后,降解率仍能保持在81.5%。通过活性物种捕捉实验,发现光催化反应过程中的主要活性物种为h+和O2·-,结合UV-vis表征分析催化剂的能带位置,并提出了一种Z型异质结机制,Ag3PO4导带上的光生e-通过转移到g-C3N4的价带,较少了其与Ag+结合的可能性,增加了催化效果的同时还促进了催化剂的稳定性。
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