【摘 要】
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恶性肿瘤严重影响人类的生活质量和寿命。现有的治疗方式存在诸多弊端,迫切需要研究和引入新型治疗方式。相较于传统手段,光热治疗通过在光热剂和激光的共同作用下形成短时高温对恶性肿瘤有着显著的破坏作用,而周围健康组织在仅受到光热剂或激光作用时影响较小。因此光热治疗的针对性和操作性更好。然而目前主流光热剂存在着吸收波长较短、吸收强度较弱、光热转换效率低下、对生物体存在长期毒性等问题,这限制其在生物光热治疗方
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恶性肿瘤严重影响人类的生活质量和寿命。现有的治疗方式存在诸多弊端,迫切需要研究和引入新型治疗方式。相较于传统手段,光热治疗通过在光热剂和激光的共同作用下形成短时高温对恶性肿瘤有着显著的破坏作用,而周围健康组织在仅受到光热剂或激光作用时影响较小。因此光热治疗的针对性和操作性更好。然而目前主流光热剂存在着吸收波长较短、吸收强度较弱、光热转换效率低下、对生物体存在长期毒性等问题,这限制其在生物光热治疗方面的进一步应用。为了解决上述问题,本论文从分子设计层面出发,进行新型光热剂的探索。以喹喔啉酰亚胺单元为核心,引入稠环,设计构筑了A-DA’D-A型(其中,D为给电子单元,A和A’为吸电子单元)新型有机小分子光热剂QIP-4F。并从不同角度出发,对QIP-4F分子结构进行光物理和光热性能的研究优化,最终实现活体肿瘤的光热治疗应用。具体研究过程主要包含以下两个部分:通过改变分子两端的吸电子端基,将氟原子改变为氯原子,制备有机小分子光热剂QIP-4Cl,探究不同卤族元素(氟、氯)对光物理和光热性能的影响。通过两亲性聚合物F127(聚氧乙烯聚氧丙烯三嵌段聚合物)包覆制备纳米颗粒(NPs),QIP-4Cl NPs粒径更大。QIP-4F NPs和QIP-4Cl NPs在主要吸收峰730 nm处的光热转换效率分别为35%和37%,在激光辐照480 s后达到的最终温度均超过60 oC。此外,两者有着明显的活性氧产生,可用于光热/光动力联合治疗。选择QIP-4Cl NPs进行细胞层面的光热应用,QIP-4Cl NPs在无光照情况下对细胞毒害和抑制作用较小,而在730 nm激光照射下会产生明显的升温现象,使激光辐照区域内细胞发生凋亡和坏死。为了进一步使得吸收峰红移,采用分子工程策略,向QIP-4F结构中引入非对称碳碳双键,设计合成了QIPV-4F。在F127的包覆下,制备了纳米颗粒QIPV-4F NPs。共轭长度延长,分子内电荷转移特性增强,能隙减少,主要吸收峰红移到720 nm,制备纳米颗粒后在808 nm处具备较强吸收。另外,碳碳双键的引入使分子共轭主体中可自由旋转的单键数目增多,柔性增强,分子通过振动弛豫的方式完成能量耗散,从而提高分子的光热转换效率。使用808 nm激光器进行光热性能表征,光热转换效率可达到57%。在探究生物降解性能时,发现髓过氧化物酶会产生具有强氧化性的次氯酸,可以破坏分子结构,减小分子量,有利于生物体快速排出体外,为减小生物体残留提供了新的可能。在进行细胞层面和活体肿瘤的光热应用过程中,发现QIPV-4F NPs在无光照情况下对细胞和肿瘤的毒害和抑制作用较小,而在808 nm激光照射下可产生明显的升温现象,使得照射区域内部细胞和组织发生凋亡和坏死。在治疗后续观察中,未出现肿瘤复发的现象,实现了光热治疗肿瘤的目的和效果。
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