中国的能源结构特点和日益严重的天然气供求矛盾决定了煤制天然气的必要性,而高效甲烷化催化剂的研制是煤制天然气的核心技术之一。镍基催化剂由于其成本低廉且催化性能较好,常被应用于CO甲烷化反应,但其低温催化活性以及稳定性仍有待进一步的提高。本文以A1203为载体,制备了镍基单金属催化剂以及一系列引入第二金属组分M(M=Co、Cr、Fe)或进一步添加稀土氧化物改性的Ni-M双金属基催化剂,并采用固定床反应装置考察各催化剂的CO甲烷化性能。通过X射线粉末衍射、N2物理吸附、H2程序升温还原、紫外-可见漫反射光谱、拉曼光谱和透射电子显微镜等技术对催化剂的物理化学性质进行了表征,探讨了改性催化剂性能优化的主要原因。结果表明:(1)与浸渍法相比,共沉淀法制备的Ni/A1203催化剂具有较大的比表面积和孔容,且各组分分散更均匀,活性组分Ni与载体间的相互作用较强。在实验测试条件下,该催化剂突显出相对较好的CO甲烷化催化活性和水热稳定性。(2)对于Ni-Co摩尔比为8:2的Ni-Co双金属催化剂,Ni、Co双金属间产生的协同效应有利于催化剂的还原,且适量Co的加入可改善催化剂的织构性质,在一定程度上促进了催化剂中活性组分的分散,提高了金属的分散度,使双金属催化剂还原后活性中心的数目增多,有利于CO甲烷化反应的发生。(3)在掺杂不同含量金属Cr助剂改性的Ni-Cr/A1203双金属催化剂中,铬酸盐物种的生成改变了催化剂中金属镍与载体间的相互作用,且含Cr催化剂的低温甲烷化活性均有不同程度的改善。在考察范围内,Ni/Cr摩尔比为9:1的样品具有较佳的CO甲烷化活性,同时该样品中金属Cr助剂的添加也明显抑制了金属镍粒子在高温水蒸汽环境中的聚集,使其兼有较好的水热稳定性。(4)研究发现Ni/Fe摩尔比为8:2的Ni-Fe/xLa203-A1203系列双金属催化剂经高温还原后Ni-Fe合金相的生成是其低温催化活性提高的主要原因。但Ni-Fe/A1203催化剂的水热稳定性较差,而在该催化剂中继续引入5wt%La203助剂改性,可明显改善Ni-Fe双金属催化剂的织构性质,并抑制催化剂在水热老化处理过程中载体y-A1203向α-A1203的转变以及Ni-Fe晶粒的聚集长大,使其突显较好的水热稳定性。催化剂的抗硫性能测试结果表明,由金属Fe和La203双助剂共改性的Ni-Fe/5La2O3-A1203催化剂在具有良好的甲烷化活性和选择性以及较好的水热稳定性的同时,也兼有较佳的抗硫稳定性。