【摘 要】
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C-N键作为当今化学领域中重要的研究课题之一,经过一个世纪的发展,他的合成上还具有一定的挑战性,一直吸引着众多的化学工作者研究。最近几十年来,经过科学家研究发现金属有机催化氧化偶联反应方面取得了明显的进展,但一样无法避免的是在催化氧化过程中仍然会存在金属催化剂残留、难以回收、或对环境不友好问题,所以对此要找一种更加廉价绿色的催化剂会显得更加的重要,对整个基础研究和工业上都会有着重大的意义。而多金属
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C-N键作为当今化学领域中重要的研究课题之一,经过一个世纪的发展,他的合成上还具有一定的挑战性,一直吸引着众多的化学工作者研究。最近几十年来,经过科学家研究发现金属有机催化氧化偶联反应方面取得了明显的进展,但一样无法避免的是在催化氧化过程中仍然会存在金属催化剂残留、难以回收、或对环境不友好问题,所以对此要找一种更加廉价绿色的催化剂会显得更加的重要,对整个基础研究和工业上都会有着重大的意义。而多金属氧酸盐因为其特殊的特点,优异的氧化还原性能、耐久性和环境相容性,它是一种非常有益的催化剂。本论文主要以Anderson型杂多酸催化剂为切入点,通过改变中心原子组成,制备了一系列过渡金属为中心的无配体支撑的杂多酸催化剂,并将其母体催化剂应用于构建C-N催化偶联反应中。本论文主要分为以下三部分工作:1)采用含Ni的Anderson型多金属氧酸盐作为催化剂催化苯胺与苯甲酸类化合物偶联合成胺类化合物,结果表明,使用0.5 mol%的催化剂,2.0 eq的KBH4,在120℃的条件下进行反应,目标产物产率可达93%。2)采用含Ni的Anderson型多金属氧酸盐作为催化剂催化胺与二氧化碳合成甲酰胺类化合物,结果表明,使用1.0 mol%的催化剂,1.0 eq KBH4,在60℃的条件下进行反应,目标产物产率可达92%。3)采用含Cu的Anderson型多金属氧酸盐作为催化剂催化苄氯或者苄溴与TMSCN合成苯乙腈类化合物,结果表明,使用1.0 mol%的催化剂,1.0 eq TMSCN,在80℃的条件下进行反应,目标产物产率可达98%。该研究为多酸修饰化学以及有机反应催化剂的选择提供了一条崭新的路径,同时也极大地丰富了多酸的应用范围。
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