【摘 要】
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乙烯和丙烯是重要的石油化工原料,目前乙烯主要来自蒸汽裂解过程,而丙烯来源于乙烯生产中的副产物和催化裂化液化气。传统的管式蒸汽裂解制乙烯投资大,反应温度高,设备要求苛刻,并且对原料有严格的限制。我国在炼油化工过程中产生了大量的C4烃,有效利用廉价的C烃,特别是开发C烷烃为主的催化裂解技术来多产乙烯及丙烯,具有重要的意义。本论文主要考察了过渡金属和磷改性HZSM-5分子筛用于混合C4烷烃催化裂解制低碳
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乙烯和丙烯是重要的石油化工原料,目前乙烯主要来自蒸汽裂解过程,而丙烯来源于乙烯生产中的副产物和催化裂化液化气。传统的管式蒸汽裂解制乙烯投资大,反应温度高,设备要求苛刻,并且对原料有严格的限制。我国在炼油化工过程中产生了大量的C4烃,有效利用廉价的C<,4>烃,特别是开发C<,4>烷烃为主的催化裂解技术来多产乙烯及丙烯,具有重要的意义。
本论文主要考察了过渡金属和磷改性HZSM-5分子筛用于混合C4烷烃催化裂解制低碳烯烃的反应性能。采用固定床微反装置,评价了所制备分子筛的活性:为探索分子筛的结构、物化性质与催化性能之间的关系,对分子筛进行了傅立叶红外(FTIR)光谱、紫外可见漫反射(UV-Vis-DRS)光谱和NH<,3>-TPD等相关表征。
研究结果表明,不同过渡金属改性HZSM-5分子筛中,微量Fe的加入有利多产丙烯,而少量Cr的添加有利于多产乙烯。575℃时在Fe/HZSM-5上丙烯收率达21.1 v%;650℃时在CdHZSM-5上乙烯收率达33.6 v%,625℃时在Fe/HZSM-5和Cr/HZSM-5上乙烯和丙烯收率之和最高分别达44.8 v%和45.7 v%。
磷改性HZSM-5分子筛对低碳烯烃选择性影响较大,尤其是对丙烯选择性存在较大影响。650℃时在磷含量为1.0 wt%的P/HZSM-5上最佳丙烯收率为25.59 v%;含磷质量分数为0.5 wt%的P/HZSM-5分子筛上获得最高乙烯加丙烯收率为52.82 v%。磷改性后HZSM-5分子筛的结构基本保持不变。添加适量的磷可以降低焙烧过程中HZSM-5的脱铝程度,调变HZSM-5分子筛的酸性;而且P的改性也会促使碱性位的增加,从而降低芳烃收率。
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