沸石分子筛作为最重要的固体催化剂被广泛应用于化学化工行业,在国民经济中占有十分重要的战略地位。然而,由于受到微孔结构的限制,沸石分子筛对有机大分子的催化效率较低。为了突破此局限,多种方法被报道用于沸石分子筛的合成与改性,其中合成、制备层状分子筛的方法有效地提高了分子筛的外/微孔比表面积比例,极大地提高了沸石分子筛催化有机大分子的效率。本课题组多年来在沸石分子筛的控制合成上积累了丰富的工作经验,本论文以实现高效催化降冰片烯和苯乙烯高效催化环氧化为目的,系统研究了高效催化大分子烯烃环氧化分子筛催化剂的控制合成。首先,我们对比研究了转动和静态水热晶化模式对层状分子筛前驱体Ti-FER（Pre）合成的影响,系统考察了反应釜转速（0 rpm、30 rpm、60 rpm、100 rpm）对材料合成、形貌、尺寸、物化性能等的影响;再将层状分子筛前驱体Ti-FER（Pre）经层剥离、煅烧等后处理制得Ti-ITQ-6（Cal）催化剂,并对其进行了系统的物化性能测试;以过氧化氢为氧化剂,将催化剂应用在催化降冰片烯环氧化反应中,反应结果表明转动合成制得的催化剂Ti-ITQ-6（Cal）表现出最为优异的催化活性,这归因于通过转动水热晶化模式制得的催化材料具有较小的晶粒尺寸、较大的比表面积和高暴露的四配位钛物种。其次,在60 rpm转动合成条件下,系统考察了合成反应凝胶组成（包括H₂O/Si比、TBOT、H₃BO₃、HF、NH₄F、TAD、CTAB等）对层状分子筛前驱体Ti-FER（Pre）合成的影响,进而对Ti-ITQ-6（Cal）催化剂物化性能的影响;基于构效关系研究,确定了合成反应凝胶的最佳摩尔配比,从而实现了降冰片烯的高效催化环氧化。最后,我们通过一步水热转动法原位合成出CoSAPO-5分子筛,与两步法（合成SAPO-5,经离子交换或浸渍法负载Co源）制备Co/SAPO-5催化剂相比,一步转动法合成CoSAPO-5不仅过程简单,而且更利于钴源分散在分子筛骨架,从而在催化苯乙烯空气环氧化反应中显示出较二步法制备催化剂更高的催化性能。