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传统电致变色材料及器件在长期使用过程中,不可避免因机械损伤、老化、离子反复注入/抽出等原因导致裂纹、损伤产生,严重降低材料器件的使用寿命及可靠性。受生物体伤口自动愈合的启发,将自修复功能官能团引入到电致变色材料中,制备出系列自修复电致变色薄膜,在不影响变色性能的前提下可快速、有效地修复裂纹与损伤。本文深入研究了自修复电致变色薄膜的电化学动力学及自修复过程,阐明了薄膜的氧化还原机制及变色行为,深入揭示了自修复与电致变色功能的独立增效机制,初步提升了电致变色薄膜及器件的使用可靠性,主要研究内容如下:（1）将三苯胺（TPA）作为电致变色基团,以呋喃、双马来酰亚胺为自修复基团,交联聚合制备可自修复电致变色DATPFMA薄膜。在初步实现双功能的基础上,研究了该薄膜的电化学及自修复过程,证实了自修复与电致变色双功能互不影响。DATPFMA薄膜在不同电压下可实现浅黄色（0 V）、灰绿色（0.45 V）和深蓝色（0.7 V）间的可逆变化;着色效率在580和1060 nm处分别为82.2、175.3 cm2C-1,着/褪色响应时间分别为4.1和11.0 s;在110 oC条件下,用显微镜可观察到薄膜裂纹在5 min内迅速修复,自修复效率高达80%,且修复前后电致变色性能无明显变化。（2）在实现电致变色和自修复双功能的基础上,将四-N-苯基-对苯二胺取代三苯胺来增加电致变色官能团的变色中心个数,制备出可自修复电致变色薄膜DAPPFMA。通过进一步深入研究电化学氧化还原特性,揭示了四-N-苯基-对苯二胺基团的电子得失及转移行为,显著提升了薄膜的光学调控对比度及循环稳定性。该薄膜在不同电压下可实现浅黄色（0 V）和草绿色（0.85 V）、深蓝色（1.15 V）间可逆变化,光学可调节对比度高达42.7%;其循环稳定性能明显提升,在01.15 V的循环阶跃电压下循环100次后,光学对比度仅下降8.4%。此外,采用刮涂等方法在柔性ITO/PET电极上制备DAPPFMA薄膜,进一步组装出柔性电致变色器件。（3）进一步引入聚酰亚胺结构到自修复电致变色材料中,构筑形成三维网状交联结构,制备出新型柔性、可拉伸、自支撑的自修复电致变色DFTPA-PI-MA薄膜,提升了薄膜的力学性能及使用稳定性。深入研究了薄膜的电化学氧化还原特性与光学特征变化动力学过程,并证实了该薄膜具备优异的循环稳定性和自修复效率,经100次循环后光学对比度仅衰减1.12%,自修复效率高达90%,且划开的薄膜经3 min修复后仍可恢复至可拉伸状态;深入揭示验证了自修复与电致变色功能的独立增效机制,修复前后薄膜的电致变色性能无明显变化,修复前后着/褪色响应时间分别为5.3/12.2 s和4.9/12.2 s,修复前后在905 nm处着色效率分别为82.8、73.8cm2C-1。同时,将所制备的DFTPA-PI-MA薄膜涂覆在导电银织物上,组装出穿戴性良好的仿生“变色龙皮肤”薄膜器件,结果证实该器件具有优异电致变色和自修复性能。（4）为避免传统电致变色器件结构中多层界面结构,设计制备了基于芘的交联自修复电致变色材料TAFPy-MA,以甲基紫精作为互补变色材料,通过复合电解质等功能组份制备全固态一体化可自修复电致变色材料。经表面电势计算及荧光测试结果证实了甲基紫精与TAFPy-MA存在分子间作用力,且其能级结构互相匹配有利于电子转移构筑原位氧化还原反应。通过交流阻抗分析、扩散电阻模拟计算、离子扩散系数等系列电化学动力学研究,阐明了电致变色材料分子间相互作用及变色过程的离子掺杂机制行为。研究结果表明,该类薄膜器件具有较高的离子迁移率(0.83 mScm-1)和扩散系数(1.13×10-5 cm2S-1),着/褪色响应时间分别为3.7和3.9 s,着色效率高达413 cm2C-1,经1000次循环后光学对比度保持88.7%。TAFPy-MA材料的交联自修复结构在110 s内划痕可以快速对薄膜裂纹损伤进行修复,进而可提升薄膜器件的使用可靠性。同时,基于该一体化自修复电致变色材料制备了30×35 cm2的大面积电致变色玻璃,极大地降低了电致变色器件的封装制备工艺。综上所述,针对传统电致变色材料及器件在长期使用过程中产生裂纹、损伤的问题,本论文制备了系列具有良好的自修复功能的电致变色材料器件,预期解决该问题提升材料器件的使用寿命及可靠性。