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多铁材料由于具有丰富的物理背景以及巨大的应用前景,成为最近几年国际上凝聚态物理研究的一大热点。而在所有的单相多铁材料中,BiFeO3(BFO)是最有希望得到应用的材料之一,其主要优点在于具有很高的铁电居里温度(Tc~1103 K)和很高的反铁磁转变温度(TN~643 K),是到目前为止几乎唯一的同时在室温以上表现出铁电性和磁性的材料。2003年至今,Nature与Science上每年都有对BFO最新研究进展的报道,但大的漏电流和弱的铁磁性等问题一直制约着其发展和应用。
针对BFO大的漏电流和弱的铁磁性等问题,本文通过在BFO薄膜和Pt衬底之间引入势垒层、改变退火气氛、掺杂等手段对BFO进行了改性,并对其改性原因进行了阐述。主要成果如下:
1.首次研究了(Bi3.25La0.75Ti3O12)BLT势垒层的引入对BFO薄膜结构及多铁性能的影响。通过在BFO薄膜和Pt衬底之间引入BLT势垒有效抑制了材料的漏电流,从而使BFO本身的大的铁电极化得以表现,验证了属于三角晶系R3C空间群的BFO样品同样具有大的铁电极化。虽然BLT势垒层的引入对BFO薄膜的晶格结构和磁性没有影响,但却有效地减小了其低频介电损耗。同时研究表明引入BLT势垒层的薄膜样品表现典型的介电弛豫行为,由于同样条件下制备的纯BLT薄膜的变温介电谱没有介电反常现象,且对XRD谱分析可知二者之间的长程相互作用可以忽略,因此我们认为BFO材料具有本征介电弛豫特性,并对其可能的原因进行了探讨。
2.首次研究了Fe2+和氧空位对BFO材料性能的不同影响。通过分别采用N2和O2两种不同的退火气氛调节Fe2+和氧空位在样品中的相对含量,发现:i)在N2气氛中退火的薄膜,由于少量N进入晶格,增强了样品的结构稳定性,提高了BFO/BLT薄膜的铁电性能。ii)室温下,电子在Fe2+和Fe3+离子之间的跃迁对材料性能的影响处于主导地位,由于Fe2+离子含量的减少,N2气氛下退火的BFO/BLT薄膜表现出较低的漏电流和介电损耗,但铁磁性也相应减弱。iii)高温下,氧空位逐渐被激活,成为交流介电和直流漏导的主要贡献者,因此,N2气氛下退火的BFO/BLT薄膜的漏电性能表现出较强的温度依赖性,同时样品具有较高的介电损耗峰。
3.首次研究了A位Nd掺杂对BFO薄膜性能的影响。结果表明:Nd掺杂使BFO薄膜的晶格结构从三角晶系逐渐向单斜和四方晶系转变,减少其中Fe2+离子的含量,从而使BFO薄膜的漏电和铁电性能得到明显改善。同时适量的Nd掺杂还有效增强样品的铁磁性能,Nd含量为10%的样品饱和磁化达到最大值46emu/cm3,是纯的BFO薄膜饱和磁化的3倍(16emu/cm3),我们认为磁性的增强来源于Nd掺杂导致的样品螺旋自旋结构的破坏。