【摘 要】
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回顾人类社会发展的整个历程,能源变革一直与社会进步和发展息息相关。光电化学水分解装置可以将太阳能转化为清洁、可持续的氢燃料来解决目前能源短缺的窘况,是一种集太阳能
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回顾人类社会发展的整个历程,能源变革一直与社会进步和发展息息相关。光电化学水分解装置可以将太阳能转化为清洁、可持续的氢燃料来解决目前能源短缺的窘况,是一种集太阳能转化和储存于一体的高效绿色能源系统。而在这一系统中最关键的还是制备高效稳定的电极材料,到目前为止n型金属氧化物光阳极如TiO2、WO3、Fe2O3、BiVO4等得到广泛的研究,但是p型金属氧化物研究尚浅,有待继续开发与研究。本论文主要探讨了基于铜氧化物光阴极微/纳米结构的调控、制备、表征及其在光电化学水分解中的研究:CuO纳米线和Cu2O/TiO2异质结。第一部分针对高效CuO纳米线光阴极的开发。通过调控微纳米结构CuO纳米线来改善其光电转化性能,以铜为基底用一种简易的电化学阳极氧化法制备了高活性的氧化铜光阴极。第二部分采用不同沉积方法将TiO2沉积在Cu2O纳米线上来制备一种半导体异质结,并对Cu2O/TiO2异质结作为一种可见光响应的光电催化剂进行了探讨。具体内容及成果如下:1.通过微纳米结构调控CuO纳米线光电阴极使其内部电荷能够有效分离来提升光电转换效率。通过一种简洁高效的阳极氧化法制备Cu(OH)2纳米线阵列,后经空气热氧化将其转变为CuO纳米线阵列。Cu(OH)2纳米线阵列的成核和生长过程是典型的LaMer Burst模型,通过改变阳极化参数和阳极化电解液配比来调控CuO纳米线的密度、长度和宽度。这种制备与调控方法可以有效地提高CuO纳米线的电荷分离与传输能力,具有较高的光电化学性能,即在牺牲剂存在的条件下,CuO纳米线的内部量子效率高于57.0%(455nm)。2.将上述电化学阳极氧化法制备的Cu(OH)2在N2中煅烧变为Cu2O纳米线阵列,再在其上采用不同电化学沉积TiO2使其形成Cu2O/TiO2异质结,该异质结可以有效克服Cu2O本身的载流子扩散距离短而吸光路径长的不足,同时首次成功地在近中性含钛源的电解液中电沉积了TiO2,减少纳米线形貌的腐蚀并形成良好的Cu2O/TiO2异质结。光电测试结果显示,该Cu2O/TiO2光阴极的起始电位、稳定性等明显得到改善。3.采用上述制备的Cu2O纳米线阵列作为基底,再在其上采用不同的物理沉积方法将TiO2沉积在Cu2O上,使其成为Cu2O/TiO2异质结。进一步通过光电催化测试分析,原位沉积TiO2,无论是作为异质结还是保护层,光电性能的起始电位与稳定性都明显改善。
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