【摘 要】
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酚类化合物作为一种可以对大多数生物产生毒害作用的原生质有机毒物,在水处理领域受到广泛关注。水环境中大多数酚类化合物难以被自然生态系统所降解。酚类化合物的大量使用和不力处置已经带来了一系列的生态环境健康风险。研发高效的酚类污染物处置手段迫在眉睫。迄今为止,基于过一硫酸盐的高级氧化技术（PMS-AOPs）因具有高适用性和有效性,在酚类污染物处理领域得到了空前的发展。诱导PMS活化产生活性氧化物种（RO
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酚类化合物作为一种可以对大多数生物产生毒害作用的原生质有机毒物,在水处理领域受到广泛关注。水环境中大多数酚类化合物难以被自然生态系统所降解。酚类化合物的大量使用和不力处置已经带来了一系列的生态环境健康风险。研发高效的酚类污染物处置手段迫在眉睫。迄今为止,基于过一硫酸盐的高级氧化技术（PMS-AOPs）因具有高适用性和有效性,在酚类污染物处理领域得到了空前的发展。诱导PMS活化产生活性氧化物种（ROS）是实现PMS驱动酚类废水净化的关键。负载型过渡金属PMS活化剂具有良好的催化活性以及可控的金属离子泄露,其已发展成为PMS-AOPs领域的研究热点。本研究旨在构建环境友好型金属碳复合材料用于PMS活化和含酚废水的净化,研究内容主要包括以下三部分:（1）以K2Fe O4为活化剂,玉米秸秆为生物质,制备出了三个负载纳米铁的分级多孔石墨化生物炭（C800-1、C800-2和C800-3）。C800-1、C800-2和C800-3的载铁量逐渐升高的、石墨化程度逐渐降低、石墨化碳层逐渐被破坏。在PMS存在下,C800-1、C800-2和C800-3对双酚A（BPA）的降解效果差异较大,其中C800-3具有最好的催化活化降解性能。降解机理研究表明,随着铁含量的增加和石墨化碳层的破坏,电子转移途径的主导作用逐渐被SO4·–路径取代。这项工作提供了一个通过改变高铁酸钾和生物炭的比例,来操纵基于PMS的有机废水净化过程中的自由基和非自由基降解路径的简单可行办法。（2）提出一个制备锚定在狐尾藻生物炭上的单原子Fe催化剂（ISA-Fe/MC）的简便有效办法,并将制备的ISA-Fe/MC用于PMS的活化和苯酚（PE）的降解。首先,将K2Fe O4作为同步活化和石墨化剂,获得沉积在分层多孔生物炭上的纳米Fe催化剂（nano-Fe/MC）。然后,对nano-Fe/MC进行盐酸蚀刻,去除多余的铁纳米颗粒,得到ISA-Fe/MC。与nano-Fe/MC相比,得益于超高的比表面积、分级的多孔结构、石墨化结构和原子级分散的铁原子,ISA-Fe/MC活化PMS降解PE的性能更优。超高的比表面积、分级的多孔结构、石墨化结构和原子级分散的铁原子,使得ISA-Fe/MC具有优异的催化氧化能力,和对常见阴离子和腐殖酸的极好抗性。使用化学淬灭剂、电子顺磁共振（EPR）实验和电化学测试,揭示了nano-Fe/MC的SO4·–主导的自由基降解途径和ISA-Fe/MC以电子传递为主的非自由基降解途径。密度泛函理论计算表明,ISA-Fe/MC中费米级附近的电子态密度增强,意味着催化性能提高;单原子Fe与相邻的石墨C和N之间有更多的电子转移,可以作为活化PMS的电子转移通道。（3）制备了一系列基于石墨烯的PMS活化剂,包括还原氧化石墨烯（RGO）、氮掺杂的还原氧化石墨烯（NRGO）、负载零价锰的还原氧化石墨烯（Mn-RGO）以及负载零价锰的氮掺杂石墨烯（Mn-NRGO）,并将其应用于活化PMS降解BPA。与RGO、NRGO和Mn-RGO相比,Mn-NRGO的kobs分别提高了12.4、7.6和10.5倍,表明锰纳米颗粒（Mn-NPs）与掺杂的N元素之间存在着显著的协同效应。根据化学清除剂实验、EPR测试、电化学氧化过程、PMS化学计量效率、线性扫描伏安法和原位拉曼光谱的结果,揭示了外层表面绑缚的催化剂-PMS复合体调停的电子传导路径在BPA降解过程中的支配地位。根据动力学研究,明确了协同效应的贡献至少为70%。与NG相比,计算得到的Mn-NG的费米能级提高了0.03 e V,表明Mn-NG更容易向PMS贡献电子。吸附能(Eads)和氧氧键键长(l O-O)的结果表明,Mn-NPs和掺杂N之间的协同效应依赖于Mn-NPs和HSO5–之间的紧密的结合,这个紧密结合作用将使得整个NG碳片上的电荷分布更不均匀,进而引发更多的HSO5–吸附到NG碳片上。新产生的吸附作用强化了外层催化剂-PMS复合体的形成,并增强了调停的电子传导路径。总体而言,本研究为负载的Mn-NPs和掺杂的N在碳材料上促进PMS活化降解有机物的协同作用提供了全面且清晰的认识。
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