基于棒状基元的树枝状大分子的序列异构体的合成及其自组装研究

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序列定义聚合物就是具有确定链长和序列关系的聚合物,天然序列定义聚合物如脱氧核糖核酸、蛋白质等可以通过单体序列精确调控得到具有不同结构和功能的生物活性物质。这种结构与功能之间的复杂关系一直都是化学合成中重要研究方向。合成聚合物和链式大分子都是由特定单体分子按照序列排布组成,但是由于合成方法的限制,两者在实现精确序列控制方面都存在较大的难度,这导致大分子在序列异构方面的研究存在困难。本论文将棒状基元和树枝状结构结合得到了一种对侧链分布敏感的棒状-树枝状分子,这类分子不同于链式聚合物,在有限的单体组成下通过改变连接方式就可以实现明显的相结构差异。主要研究内容和结论如下:(1)利用Suzuki偶联反应合成得到具有不同侧链序列的寡聚芴,再经过点击反应将寡聚芴与树枝状结构、中心基团连接得到种类丰富的棒状-树枝状分子。对这些棒状-树枝状分子的自组装结构进行表征和研究,在互为序列异构的棒状-树枝状分子中发现侧链分布会影响其自组装结构由柱状相向球状相变化。(2)利用树枝状结构的特点,改变取代数量、位点以及中心基团进一步研究棒状-树枝状分子自组装形成过程中的影响因素,发现在棒状-树枝状分子中除侧链分布序列会影响自组装结构外,芴棒组成的刚性骨架也会对其自组装行为造成影响。F17-3OF2和F17-2OF2的自组装行为对比发现,序列异构效应在前者会导致自组装结构类型差异,而在后者会导致自组装结构尺寸差异。随着中心基团中的羟基数量变多,在柱状相中主要呈现出相结构尺寸随中心基团的尺寸增加而增大,而在球状相中,除了和柱状相一样的尺寸差异趋势外还会呈现出自组装结构中球形多分散性随驱动力增强逐渐降低的变化。本论文工作发现了棒状-树枝状分子中的序列异构效应,并对其自组装行为的影响因素进行进一步的研究和探索,说明了棒状-树枝状分子在研究序列控制自组装方面存在较大潜力。
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