铝源及形态对ZSM-35分子筛合成的影响

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 1次 | 上传用户:sophiayingfeng
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ZSM-35分子筛是一种拥有独特二维交叉孔道的FER型微孔材料,因其特有的结构和酸性质,广泛应用在石油化工、吸附分离、绿色环保等领域。研究表明,硅源的种类和粒度、硅物种的聚合形态对ZSM-35分子筛的合成有重要影响,但铝源及其形态对ZSM-35分子筛合成的影响未见有系统的研究。本文以水热合成为基础,通过研究表明铝源前处理合成分子筛的实验方法是一种较适合的合成方法,同时选择了一种新的铝源—铝溶胶来合成ZSM-35分子筛,并采用XRD、SEM、LPSA、XRF、TPD等表征手段对产物进行分析。综合考察了前处理碱量、前处理温度和时间等对铝物种形态和沸石产物性质的影响;并探究了硅铝比、水铝比、模铝比、晶化时间和晶化温度等条件对晶体结构和沸石形貌的影响;重点探讨了不同铝源以及铝物种形态对ZSM-35分子筛合成的影响。通过大量实验探究,得到以下结论:(1)硅源或铝源前处理法能够有效促进硅铝物种聚合,改善晶体结构和沸石形貌,提高沸石的骨架硅铝比,得到性能良好的ZSM-35分子筛。(2)纳米级铝溶胶是一种合适的铝源,易与硅物种结合构成沸石骨架。在同一体系下使用不同铝源合成ZSM-35分子筛,产物的结构形貌和理化性质差异明显,说明了铝物种在沸石合成中具有重要作用。(3)采用铝源前处理法活化铝溶胶,在前处理温度T=40℃和时间t=60-90min的条件下,能够得到具有高反应活性的铝物种。在最佳合成条件下(水铝比为1200、模铝比为36、动态晶化160℃、60 h),投料硅铝比在30-250范围内均能得到高相对结晶度(130%以上)、高固收率(80%以上)的ZSM-35分子筛。(4)铝源母液碱度能够影响硅铝物种的存在形态和聚合方式,影响沸石的晶化过程。通过碱液调变铝物种的形态,对沸石结构和形貌的改善有明显意义,Al(OH)4-单体为铝物种参与晶化反应的最佳形态。
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